зультаты измерений с учетом вынужденного деления (поправка на эффект саморазмножения).

Более подробное изложение этого вопроса можно найти в разделе 16.8.4 главы 16.

14.2 ИСТОЧНИКИ ОБРАЗОВАНИЯ ПЕРВИЧНЫХ НЕЙТРОНОВ

Первым из трех важных факторов, влияющих на регистрацию полного потока нейтронов, является образование первичных нейтронов в образце. Первичные нейтроны образуются в результате реакции (α,n) и спонтанного деления; вторич- ные нейтроны образуются в результате вынужденного деления. Вынужденное деление и поглощение нейтронов в образце рассматриваются обычно вместе и называются размножением нейтронов в образце. В главе 11 описываются физические процессы образования первичных нейтронов и даются значения выходов нейтронов из изотопов актинидов в результате спонтанного деления и реакции (α,n), представляющих интерес при пассивном нейтронном анализе. Значения выходов нейтронов (α,n)-реакции представлены для оксидов и фторидов.

В этом разделе рассматриваются те свойства процесса образования нейтронов в соединениях урана и плутония, которые влияют на результаты анализа, основанного на регистрации полного потока нейтронов. Излагаются общие принципы градуировки без рассмотрения эффектов размножения нейтронов. Другими словами, не учитываются образование нейтронов за счет вынужденного деления и потери нейтронов за счет поглощения. Эти вопросы рассматриваются в разделе 14.3.

14.2.1 Соединения плутония

При применении полного потока нейтронов в качестве характеристики одного или нескольких изотопов урана и плутония потребуется знание химической формы и изотопного состава образца. Мы постарались проиллюстрировать это на примерах. Рассмотрим образцы плутония массой 100 г в форме металла, PuO2 è PuF4 трех различных изотопных составов, представляющие топливо легководных реакторов низкой, средней и высокой глубины выгорания. В табл. 14.2 представлена интенсивность образования нейтронов для каждого изотопа, процесса образования нейтронов и формы образца. Эта интенсивность рассчитана на основе данных по выходу нейтронов из табл. 11.1 и 11.3 главы 11. Образование нейтронов при спонтанном делении зависит от изотопного состава образца, но не зависит от его химической формы. Образование же нейтронов при реакциях (α,n) зависит от того и другого. Выводы из результатов табл. 14.2 следу ющие:

1. Для металлического плутония, который не имеет (α,n)-компоненты, образование первичных нейтронов определяется изотопом 240Pu (98, 96 и 65 % для трех изотопных составов плутония).

Таблица 14.2 — Интенсивность образования первичных нейтронов для трех изотопных составов плутония в металлическом плутонии, PuО2 è PuF4

* Весовое содержание изотопа 241Am дано в процентах относительно плутония.

Полный поток нейтронов металлического плутония является характеристикой эффективной массы изотопа 240Pu (240Puýôô), ãäå

Коэффициенты 2,43 и 1,69 учитывают более высокое удельное (на грамм) образование нейтронов в изотопах 238Pu è 242Pu при спонтанном делении по отношению к 240Pu. (Уравнение (14.2) незначительно отличается от уравнения (16.1) (глава 16) для регистрации совпадений из-за различного распределения множественности нейтронов для четных изотопов плутония). Если изотопный состав плутония известен, полная масса плутония может быть выведена из определения

414 Дж. Стюарт

240Puýôô, полученного при градуировке интенсивности счета полного потока нейтронов. Другими словами, принимая умножение равным 1,

0,77 для трех выбранных изотопных составов плутония. В зависимости от состава материала изотопы 238Pu, 239Pu, 240Pu è241Am вносят значительный вклад в образо-

где множители a1–a5 — удельные интенсивности образования нейтронов в PuO2 как для спонтанного деления, так и (α,n)-реакции, а величины в скобках являются массами изотопов плутония. Множители определяются для каждого изотопа на основе выхода нейтронов (α,n)-реакции и спонтанного деления. Если они известны, то полная масса плутония может быть определена из формулы

ãäå k2 — эмпирическая постоянная; Pu — масса плутония.

Напомним, что уравнение (14.5) не предполагает эффектов размножения (ML = 1).

3. Äëÿ PuF4 в (α,n)-реакциях для всех трех изотопных составов образуется более чем 98 % нейтронов. Как правило, образование нейтронов в PuF4 описывается уравнением, похожим на уравнение (14.4):

Множители a6–a9 являются удельными интенсивностями образования нейтронов для PuF4 в (α,n)-реакциях при небольших количествах компонентов от спонтанного деления. Как и в случае с PuO2, если изотопы плутония известны, полная масса плутония может быть определена путем регистрации полного потока нейтронов из PuF4, применяя простую (без учета размножения) формулу:

Как и ранее, постоянная k3 должна быть определена эмпирически.

Для примеров, представленных в табл. 14.2, значения для изотопа 241Am были взяты во время проведения анализа. 241Аm является дочерним изотопом 241Pu. Содержание 241Аm увеличивается со временем, так как период его полураспада превышает период полураспада 241Pu. Для расчета концентрации 241Am в некоторый момент времени t при известных первоначальных концентрациях 241Pu è 241Am к моменту t = 0 используется уравнение (21.11) главы 21.

14.2.2 Соединения урана

Так же как и для соединений плутония, для анализа соединений урана методом регистрации полного потока нейтронов необходимы предварительные знания о химической форме и изотопном составе. Интенсивности первичных нейтронов в образцах урана в зависимости от химической формы и изотопного состава, которые часто встречаются в ядерном топливном цикле, приведены в табл. 14.3 и 14.4. Рассмотрены образцы урана массой 10 кг в виде металла, UO2, UO2F2 è UF6. В табл. 14.3 представлены данные по низкообогащенному урану (НОУ) с обогащением по 235U: 0,2; 0,7; 3,0 и 18,2 % (первое и второе значения — это обедненный и природный уран, соответственно, — прим. ред). В табл. 14.4 представлены данные по высокообогащенному урану (ВОУ) с обогащением по 235U: 31,7; 57,4; 69,6 и 97,6 %. Интенсивности нейтронов при спонтанном делении и (α,n)-реакциях для каждого обогащения определяются изотопным составом и химической формой. Эти интенсивности рассчитаны на основе данных по выходу нейтронов из табл. 11.1 и 11.3 главы 11 и работы [1] (UO2F2). Общие выводы по таблицам следующие:

1. Спонтанное деление 238U является доминирующим фактором при образовании нейтронов в металлическом уране с обогащением по изотопу 235U ниже 70 %. Этот факт позволяет анализировать 238U в крупных образцах металлического урана методом регистрации полного потока нейтронов во всех случаях за исключением высокого обогащения по 235U. Однако при анализе урана для приемлемой статистической точности требуются более продолжительное время измерения и более крупные образцы из-за низкой интенсивности нейтронов по сравнению с металлическим плутонием. Линейная зависимость интенсивности полного потока нейтронов от массы 238U в сочетании с обогащением 235U используется для определения полного количества металлического урана в низкообогащенном материале (см. раздел 15.4.1 главы 15). Эта зависимость имеет вид

(α,n)-реакция) является приблизительно постоянным для обогащения менее 60 %. С ростом обогащения составляющая спонтанного деления уменьшается по мере увеличения составляющей реакции (α,n). При обогащении более 60 % составляющая реакции (α,n) быстро растет. Альфа-распад 234U является преоблада-

ãäå b1– b3 — удельные интенсивности образования нейтронов как для спонтанного деления, так и реакций (α,n) в UO2, а величины в скобках представляют массы изотопов урана. Они рассчитываются из известного изотопного состава и удельного нейтронного выхода для каждого процесса. Если они известны, тогда используется линейная градуировка по формуле

ãäå k6 — эмпирическая постоянная; U — масса урана.

Анализ UO2, являющегося самой распространенной формой, в которой находится уран в ядерном топливном цикле (контейнеры, стержни, топливные сборки и т.п.), проводится преимущественно не пассивными, а активными нейтронными методами, так как при пассивных измерениях относительно низкие интенсивности полного потока нейтронов для образцов урана стандартных размеров сравнимы с окружающим нейтронным фоном. В активных методах нейтроны вынужденного деления 235U регистрируются приборами счета совпадений. Однако крупные образцы UO2 могут анализироваться путем пассивной регистрации полного потока нейтронов в зависимости от характеристик образца и целей измерений.

Таблица 14.3 — Интенсивности источников первичных нейтронов в металлическом уране, UO2, UO2F2 è UF6 для четырех изотопных составов низкообогащенного урана (НОУ)

3. Äëÿ UO2F2 (продукт химической реакции UF6 и воды) образование нейтронов определяется преимущественно (α,n)-реакцией. Интенсивность образования нейтронов увеличивается с обогащением по 235U. Это происходит потому, что в процессах разделения изотопов, основанных на различии масс, 234U обогащается вместе с 235U. Уравнения, аналогичные уравнениям (14.9) и (14.10), описывают градуировку пассивной регистрации полного потока нейтронов из UO2F2 с известным изотопным составом. Пассивная регистрация полного потока нейтронов применялась для определения количества отложений UO2F2 внутри технологи- ческого оборудования на газодиффузионных заводах [2].

Таблица 14.4 — Интенсивности источников первичных нейтронов в металлическом уране, UO2, UO2F2 è UF6 для четырех изотопных составов высокообогащенного урана (ВОУ)