топлива из реактора. Если время после извлечения неизвестно, перед вычислением зависимости может быть сделана частичная поправка путем добавления к 241Pu некоторого количества 241Am. Общее количество дает содержание 241Pu на время последнего химического разделения.

В работах [8, 22] была предложена зависимость, не включающая 241Pu:

Эта формула корреляции линейна для заданного типа реактора, но коэффициент K зависит от типа реактора.

После того, как изотопное содержание 242Pu будет определено с использованием подходящей формулы, известных величин или средних величин, остальные изотопные концентрации должны быть откорректированы, используя зависимость

ãäå fic — нормированное изотопное содержание, включающее 242Pu. Эта формула перенормирует содержания так, что их сумма для всех изотопов плутония равна единице.

8.5 ПОЛУЧЕНИЕ ДАННЫХ

8.5.1 Электроника

Детальное обсуждение оборудования, используемого для спектрометрии гамма-излучения, приведено в главе 4. Системы изотопных измерений плутония используют общепринятые высококачественные модули ядерного приборостроения в стандарте NIM (Nuclear Instrumentation Modules). Для методов, использующих поканальное суммирование, или методов функции соответствия для оценки площадей пиков требуются цифровое усиление и стабилизация нулевой точ- ки. Для большинства задач используется многоканальный анализатор импульсов с памятью на 4096 каналов. Системам, в которых используются два детектора, требуются два аналого-цифровых преобразователя и память на 8192 каналов.

Анализ больших объемов информации требует, чтобы многоканальный анализатор импульсов был сопряжен с компьютером. Подходящим является 16-раз- рядный миникомпьютер с памятью 32 килобайт. Для хранения программ и файлов данных необходим магнитный диск. После определения площадей пиков простейший анализ может быть выполнен с помощью программируемого калькулятора.

8.5.2 Детекторы

Все аналитические методы выигрывают от использования детектора, который имеет наилучшие разрешение и форму пика. Эти параметры особенно важны, когда выбирается детектор для системы изотопного анализа плутония. В большинстве случаев используется планарный детектор из особо чистого германия (ОЧГ). Детектор с площадью торцевой поверхности от 200 мм2 и толщиной от 10 до 13 мм дает хорошее соотношение между разрешением и эффективностью. До-

ступны детекторы с разрешением (полная ширина пика на полувысоте) лучше, чем 500 эВ при энергии 122 кэВ. Хорошую форму пика помогает обеспечить параметр формы пика (отношение ширины пика на высоте одна пятидесятая амплитуды к ширине на полувысоте), равный или более 2,55 при 122 кэВ. Лучшие детекторы имеют величину этого параметра 2,5 и менее. Низкая эффективность планарных детекторов ограничивает их использование областями энергии ниже 400 кэВ. Высококачественные коаксиальные детекторы могут быть использованы в области энергии от 100 до 400 кэВ, но их низкое разрешение осложняет анализ частично разрешенных пиков с использованием метода поканального суммирования.

Для измерений в области энергии 600 кэВ требуется коаксиальный детектор с относительной эффективностью 10 % и лучше. И снова важно разрешение. Отличное разрешение может избавить от необходимости подгонки пика во всей области энергии 600 кэВ [17]. Разрешение 1,7 кэВ или лучше при энергии 1332 кэВ является вполне доступным.

8.5.3 Фильтры

Для снижения фоновой скорости счета от линии 59,54 кэВ изотопа 241Am, которая преобладает в неотфильтрованном спектре любого старого образца, почти во всех случаях необходимо использовать фильтры. Если детектор не имеет фильтра, пик америция суммируется с рентгеновским и гамма-излучением в области энергии 100 кэВ, что приводит к интерференции в области от 150 до 165 кэВ и требует поправки на мертвое время. В типичных фильтрах используют кадмий толщиной от 0,15 до 0,30 см и медь толщиной 0,025 см для селективного поглощения гамма-излучения с энергией 59,54 кэВ. Разумное эмпирическое правило состоит в том, что необходим такой фильтр, который уменьшает амплитуду пика 60 кэВ до уровня ниже амплитуды пиков в области энергии 100 кэВ. Толстый фильтр приведет к нежелательному ослаблению интенсивности важных пиков плутония в области энергии от 120 до 200 кэВ (см. раздел 8.3.3). Дополнительным критерием хорошего фильтра являются плоская форма области спектра между 153 и 160 кэВ и отсутствие суммарных пиков [20]. Более полное обсуждение вопросов разработки и применения фильтров приведено в глав е 2.

В меньшей степени фильтрование необходимо для свежевыделенных образцов (отсутствует 241Am èëè 237U) при использовании области энергии 100 или 40 кэВ. Если детектор экранирован свинцом, экран часто покрывается слоем кадмия толщиной приблизительно 0,25 см для подавления рентгеновского излуче- ния свинца с энергией от 72 до 87 кэВ, которое в противном случае появится в спектре.

8.5.4 Скорость счета и геометрия образец/детектор

Для достижения желаемой скорости счета изменяют расстояние от образца до детектора или применяют коллимирование детектора. Для увеличения разрешения скорость счета обычно поддерживают менее 20000 имп./c. Достижения в области спектрометрии [23, 24] могут вскоре позволить использовать более высокую скорость счета. При измерениях изотопного состава плутония была использована такая высокая скорость счета, как 60000 имп./с [25].

При измерении растворов используют фиксированную геометрию образца и одноразовую ампулу или многоразовую кювету. Толщина образца выбирается исходя из соображений оптимизации измерений с учетом концентрации материала и энергии излучения.

Если небольшой образец размещен слишком близко к детектору, то из-за большого телесного угла, под которым детектор наблюдает образец, гамма-излучение, возникающее при каскадных процессах, может образовывать в спектре суммарные пики [19]. В качестве примера этого эффекта можно привести сложение линий 129 и 203 кэВ изотопа 239Pu; этот суммарный пик может интерферировать с комплексом 332 кэВ от 241Pu-237U. В области 332 кэВ был обнаружен эффект около 1,6 % при использовании планарного детектора и расстоянии от 3 до 4 см между образцом и детектором. Крупные образцы обычно помещают на большем расстоянии от детектора, что делает этот эффект менее значим ым.

Большие образцы плутония имеют высокий выход нейтронов, так образец плутония массой 1 кг излучает (1-2)Ч105 нейтр./с. Известно, что высокая доза нейтронного излучения вызывает повреждение германиевых детекторов и снижение разрешения детекторов. Этот эффект трудно минимизировать, так как при увеличении расстояния между образцом и детектором должно быть увеличено время измерения и нейтронная доза остается практически п остоянной.

8.5.5 Время измерения

Время измерения выбирается в результате изучения спектральной области, исходя из требуемой точности. В областях 40 и 100 кэВ обычно удовлетворяются временем измерения от 1000 с до 1 ч. Когда регистрируется гамма-излучение с энергией свыше 120 кэВ, для анализа массивных образцов часто требуется время измерения от 1 до 2 ч и более, хотя в некоторых случаях образцы массой меньше 10 г могут быть измерены за время менее 30 мин с погрешностью менее 1 %. Небольшие образцы (массой от 1 до 2 г и менее) могут потребовать измерения в течение всего дня. Для больших образцов простая проверка отношения 239Pu/241Pu может составлять всего несколько минут. Конкретные примеры рассматриваются в разделе 8.7.

8.6СПЕКТРАЛЬНЫЙ АНАЛИЗ

Âэтом разделе обсуждаются спектральные аналитические методики, используемые для измерения изотопного состава плутония. Общее и более полное обсуждение методов, используемых для определения площади фотопиков, приведено в разделе 5.3.

8.6.1 Суммирование по рассматриваемой области

При измерении изотопного состава плутония для определения площади фотопиков часто используются методики суммирования по рассматриваемой области спектра или поканального суммирования ввиду простоты их реализации, понимания и использования. Применяются как линейная, так и с тупенчатая функции сглаживания фона. Методика суммирования по рассматриваемой области спектра хорошо работает при определении площадей одиночных изолированных

пиков гамма-излучения, но менее удовлетворительна при анализе накладывающихся пиков, таких как пики спектра плутония, находящиеся в областях 125, 160, 332 и 375 кэВ. Когда методика суммирования по рассматриваемой области спектра используется для получения общей площади мультиплета, индивидуальные компоненты могут быть выделены методом интегрального вычитания, используя соседние пики и известную разницу относительных эффективностей. Такой анализ обычно приводит к потере точности.

В системы, которые используют методику суммирования по рассматриваемой области, часто включают электронные стабилизаторы спектра. Окна для определения фона должны быть выбраны так, чтобы не захватить ни одного из многочисленных слабых пиков плутония или америция-241. Это особенно важно, когда измеряется материал с высоким содержанием америци я.

8.6.2 Подгонка пика

Детальное описание методики подгонки пиков приведено в разделе 5.3. Методика, разработанная Ганнинком с сотрудниками в Ливерморской лаборатории [26], широко используется как при измерении изотопов плутония, так и при обычной спектрометрии гамма-излучения. Специально для анализа множественных пиков в спектре плутония Ганнинк разработал программу GRPANL [27, 28]; им также сформулированы основы определения площадей пиков для программы GRPAUT [17], используемой в Маундской лаборатории.

Обе программы, GRPANL и GRPAUT, для описания фотопика используют функцию ступенчатого выравнивания фона и функцию Гаусса с экспоненциаль-

где Y — чистый счет в канале Xi для одиночного пика; Y0 — амплитуда пика;

α= –4 ln 2/(FWHM)2 = 1/2 σ2,

σ— стандартное отклонение для функции Гаусса;

X0 — номер канала, соответствующего центру пика (центроида); T(Xi) — функция хвоста в канале Xi.

где A и C — амплитуды короткой и длинной составляющих хвоста, соответственно; B и D — наклоны короткой и длинной составляющих хвоста, соответственно;

δ= 1 äëÿ Xi < X0,

δ= 0 äëÿ Xi ≥ X0.

Вторая составляющая часть функции хвоста плавно снижается до нуля при X0, как показано на рис. 8.15. Для многих задач длинным хвостом можно пренебречь (C = 0); но для множественных мультиплетов с мощными пиками его необходимо учитывать.

Ðèñ. 8.15. Фотопик гамма-излучения, зарегистрированный с помощью детектора Ge(Li), показывает составные части формы спектрального пика[28]: кр ивую Гаусса, короткую составляющую хвоста, длинную составляющую хвоста и пьедестал фона

Когда все семь параметров в уравнениях (8.15) и (8.16) рассматриваются как независимые, способ подгонки пиков занимает много времени, хотя современные компьютеры часто позволяют проводить достаточно быстрый анализ. К счастью, многие из параметров могут быть определены заранее (см. раздел 5.3). Положение пика Х0 и параметр ширины α могут быть определены с использованием двух сильных изолированных реперных пиков, таких как 148 и 208 кэВ от изотопов 241Pu è 237U. Поскольку отношение выходов гамма-излучения для них хорошо известно, могут быть установлены относительные интенсивности пиков для данного изотопа.

Опыт показывает [26], что наклон В короткой составляющей хвоста является постоянным для данной детекторной системы и может быть измерен на пике высокой энергии, где имеется большой хвост. Амплитуда А короткой составляющей хвоста определяется выражением