Глава 11

Сильная зависимость интенсивности спонтанного деления от числа протонов и нейтронов весьма важна для рассмотрения анализа. Интенсивность деления нечетно-четных изотопов обычно на 3 порядка меньше, а интенсивность деления нечетно-нечетных изотопов обычно на 5 порядков меньше интенсивности деления четно-четных изотопов. Такое большое различие обусловлено ядерными спин-эффектами [7]. Когда делящееся ядро начинает деформироваться, полный спин основного состояния ядра должен сохраняться. Однако с возрастанием деформации квантованные угловые орбиты отдельных нейтронов или протонов приобретают разные энергии. Самая низкая энергетическая орбита недеформированного ядра может не быть самой низкой энергетической орбитой в деформированном ядре. В случае тяжелых четно-четных ядер, для которых полный спин основного квантового состояния равен нулю, спины наиболее удаленных пар нейтронов и протонов могут складываться и давать нуль в процессе их смещения к самым низким энергетическим орбитам. В случае нечетных ядер один нейтрон или протон должен занимать такую орбиту, которая сохраняет полный спин ядра, даже если требуется избыточная энергия [8, 9]. Данный эффект повышает барьер деления и делает нечетно-четные и нечетно-нечетные изотопы более устойчивыми к спонтанному делению по сравнению с четно-четными изо топами.

Среди четно-четных изотопов с высоким выходом нейтронов спонтанного деления выделяются 238U, 238Pu, 240Pu, 242Pu, 242Cm, 244Cm è 252Cf. Как описано выше, изотопы с нечетным числом нейтронов или протонов не имеют высокого выхода нейтронов спонтанного деления. Однако изотопы с нечетным числом нейтронов можно без труда заставить делиться, если бомбардировать их низкоэнергетическими нейтронами; в результате поглощения дополнительного нейтрона создается несвязанная нейтронная пара, энергия которой теперь достаточ- на для возбуждения составного ядра до энергии, близкой к порогу деления. К чет- но-нечетным изотопам, которые могут делиться нейтронами нулевой энергии, но имеют низкий выход нейтронов спонтанного деления, относятся 233U, 235U è 239Pu. Эти изотопы называются "делящимися". Четно-четные изотопы, такие как 238U è 240Pu, которые не делятся нейтронами низких энергий, называются "воспроизводящими". Данный термин заимствован из теории реакторов и обязан тому, что захватывая нейтроны, эти изотопы воспроизводят делящиеся изотопы. Примеры сечений вынужденного деления воспроизводящих и делящихся изотопов приведены в главе 12.

11.3 НЕЙТРОНЫ И ГАММА-КВАНТЫ ДЕЛЕНИЯ

Наиболее полезными для пассивного анализа являются испускаемые при расщеплении мгновенные нейтроны и гамма-кванты, благодаря их интенсивности и проникающей способности. Многие приборы пассивного анализа, например, счетчики совпадений, предназначены для регистрации мгновенных нейтронов деления. Они часто также чувствительны к гамма-излучению. Поэтому в данном разделе описывается как нейтронное, так и гамма-излуч ение.

На рис. 11.2 показан энергетический спектр нейтронов, испускаемых при спонтанном делении 252Cf [10, 11]. Средняя энергия равна 2,14 МэВ. Спектр зависит от многих переменных, например, таких как энергия возбуждения осколков деления и выделяемая средняя энергия полного деления. Он может быть аппрок-

Ðèñ. 11.2. Спектр мгновенных нейтронов спонтанного деления 252Cf, рассчитанный из распределения Максвелла с “температурой” T = 1,43 ÌýÂ

споненциально уменьшается при высоких энергиях. Спектры нейтронов спонтанного деления 240Pu и вынужденного деления 233U, 235U è 239Pu, вызванного тепловыми нейтронами, также могут быть аппроксимированы распределениями Максвелла с параметрами спектра 1,32; 1,31; 1,29 и 1,33 МэВ, соответственно [12, 13].

Число нейтронов, испускаемых при спонтанном или вынужденном делении, íазывается множественностью нейтронов. Средняя множественность нейтронов ν включена в последние два столбца табл. 11.1. При вынужденном делении нейтронов множественность медленно и линейно увеличивается с ростом энергии нейтрона [14]. Множественность, приведенная в последнем столбце табл. 11.1, приблизительно верна для тепловых или низкоэнергетичес ких нейтронов.

В разных актах деления множественность нейтронов может изменяться от 0 до 6 или более в зависимости от распределения энергии возбуждения между осколками деления. В табл. 11.2 [15-17] приведены измеренные распределения множественности мгновенных нейтронов P(ν) некоторых важных изотопов при спонтанном делении или вынужденном делении тепловыми нейтронами. Неопределенности при конкретных вероятностях изменяются от 1-5 % в области максимума до 30-50 % в области крайних точек. Террелл [18] показал, что распределения множественности нейтронов как при спонтанном делении, так и при вынужденном делении тепловыми нейтронами, можно аппроксимироâать распределением Гаусса с центром на средней множественности нейтр оновν в виде

Ширина распределения σ, равная 1,08, может использоваться при аппроксимации для всех изотопов, за исключением 252Cf, для которого следует использовать σ, равную 1,21.

Таблица 11.2 — Измеренные распределения множественности мгновенных нейтронов деления

Данные о распределении множественности нейтронов в процессе деления используются при анализе совпадений (см. главу 16). Здесь возникает вопрос, взаимосвязаны ли множественность нейтронов и их средняя энергия. Другими словами, если число нейтронов, испускаемых при делении, выше среднего, будет ли их средняя энергия ниже средней? Имеющиеся экспериментальные данные показывают, что средняя энергия испущенных нейтронов приблизительно постоянна, и что число испускаемых нейтронов увеличивается вместе с количеством имеющейся энергии [19]. Таким образом, средняя энергия почти не зависит от множественности.

После деления ядра мгновенные нейтроны испускаются из осколков деления до тех пор, пока остающаяся в них энергия возбуждения не станет меньше энергии связи нейтрона. Начиная с этого момента, мгновенное гамма-излучение уносит остающуюся энергию и момент количества движения. В среднем излучается от 7 до 10 мгновенных гамма-квантов с полной энергией от 7 до 9 МэВ [7]. На рис. 11.3 показан спектр мгновенного гамма-излучения при спонтанном делении 252Cf, зарегистрированный детектором на основе кристалла NaI [20]. Спектр, полученный при использовании детектора с высоким разрешением, возможно, обнаружил бы много дискретных переходов, хотя они имели бы доплеровское расширение вследствие отдачи осколков деления. Интенсивность мгновенного гам-

Ðèñ. 11.3. Спектр мгновенных гамма-квантов спонтанного деления 252Cf, зарегистрированный детектором NaI [20]

ма-излучения при делении намного ниже, чем интенсивность гамма-излучения, сопровождающего альфа-распад (см. главу 1). Поэтому оно не используется для пассивного анализа, несмотря на его относительно высокую энергию. Однако мгновенное гамма-излучение при делении можно использовать при регистрации совпадений, где его высокая множественность может привести к появлению сильного сигнала.

В этот раздел включено краткое описание запаздывающих нейтронов и гам- ма-квантов, испускаемых после деления. В системах пассивного анализа запаздывающие нейтроны и гамма-излучение обычно маскируются более интенсивным мгновенным излучением. Однако в системах активного анализа часто используется временная задержка, чтобы отделить сигнал внешнего источника подсветки от сигнала вынужденного деления. Более подробная информация по сигналам запаздывающего излучения приводится в работе [21].

Запаздывающие нейтроны испускаются некоторыми изотопами, возникающими в результате бета-распада осколков деления. Они излучаются сильно возбужденными изотопами по мере их образования. Таким образом, запаздывающие нейтроны появляются в соответствии с периодами полураспада, характерными для изотопов-предшественников. Хотя имеется много таких изотопов, запаздывающие нейтроны можно разделить на шесть групп с периодами полураспада от 200 мс до 55 с [22]. Выход нейтронов каждой группы разный для каждого изотопа урана или плутония. В принципе, системы активного анализа могут использовать это различие как признак изотопного состава облучаемого образца [21], но на практике это трудно реализовать. Энергетические спектры запаздывающих нейтронов сильно структурированы в отличие от гладких максвелловских спектров мгновенных нейтронов. Кроме того, средняя энергия запаздывающих нейтронов составляет только 300-600 кэВ, а не 2 МэВ, как у мгновенных нейтронов. Самым важным является то, что число запаздывающих нейтронов, как правило, составляет только 1 % от числа мгновенных нейтронов. Таким образом, хотя запаздыва-

ющие нейтроны влияют на пассивные измерения нейтронов, это влияние невелико.

Запаздывающее гамма-излучение при делении имеет более высокую интенсивность и меньшую скорость испускания, чем запаздывающие нейтроны. Их средняя множественность и энергия сравнимы со средней множественностью и энергией мгновенного гамма-излучения: 6-8 гамма-квантов, каждый из которых имеет среднюю энергию, близкую к 1 МэВ. Между временем испускания мгновенных и запаздывающих гамма-квантов не существует четкого различия в отли- чие от мгновенных и запаздывающих нейтронов. Гозани [21] использовал в каче- стве подходящего разграничения время после деления, равное 10-9 с. Запаздывающие гамма-кванты, определенные таким образом, испускаются в течение нескольких секунд или минут. Интенсивность этих гамма-квантов на два порядка превышает интенсивность запаздывающих нейтронов.

11.4 НЕЙТРОНЫ, ИСПУСКАЕМЫЕ В РЕАКЦИЯХ (a,n)

Ядра могут спонтанно распадаться как с испусканием альфаили бета-час- тиц, так и при делении. Альфа-частицы — это ядра гелия с двумя протонами и двумя нейтронами, а бета-частицы — это энергетически свободные электроны. В принципе, все ядра с массовым числом больше 150 склонны к альфа-распаду. Однако альфа-распад является процессом прохождения сквозь квантово-механиче- ский барьер, подобным спонтанному делению. Кулоновский барьер является достаточно высоким, что делает альфа-распад маловероятным для всех элементов, кроме самых тяжелых. В табл. 11.3 [1, 2, 23-25] представлены вероятности аль- фа-распада некоторых тяжелых элементов. Полные периоды полураспада изотопов, перечисленных в таблице, почти такие же, как для альфа-распада, за исклю- чением 241Pu è 249Bk, для которых доминирует бета-распад, и 252Cf, интенсивность спонтанного деления которого составляет около 3 % от интенсивности альфа-рас- пада.

Процесс альфа-распада ведет к испусканию гамма-квантов неустойчивыми дочерними ядрами (см. главу 1). Кроме того, альфа-частицы могут приводить к образованию нейтронов, вступая в реакции (α,n) с некоторыми элементами. Этот источник нейтронов можно сравнить по интенсивности со спонтанным делением при наличии изотопов с высокими вероятностями альфа-распада, таких, например, как 233U, 234U, 238Pu èëè 241Am. В данном разделе описано образование нейтронов в результате реакций (α,n) и даны общие правила для расчета ожидаемого выхода нейтронов.

Далее представлены два примера реакций (α,n), происходящих во многих материалах ядерного топливного цикла:

α+18 O→21Ne + n , α+19 F→22 Na + n .

Таблица 11.3 — Выходы нейтронов (a,n)-реакции

Альфа-частица, испускаемая ураном или плутонием, имеет энергию в диапазоне от 4 до 6 МэВ. Поскольку 234U является доминирующим альфа-излучателем в обогащенном уране, средняя энергия альфа-частиц, испускаемых ураном, составляет 4,7 МэВ (см. табл. 11.3). Для плутония средняя энергия альфа-частиц составляет 5,2 МэВ. Длина пробега альфа-частиц урана в воздухе равна 3,2 см, плутония — 3,7 см. Длину пробега в других материалах можно оценить по формуле Брэгга-Климана [26]:

где A — массовое число элемента.

Длина пробега в оксиде урана и плутония составляет приблизительно 0,006 и 0,007 см, соответственно. Таким образом, проходя через материал, альфа-частицы очень быстро теряют энергию. Во многих случаях эта малая длина пробега озна- чает, что альфа-частица никогда не достигнет соседних материалов, в которых могли бы проходить реакции (α,n). Однако, если такие элементы, как кислород или фтор, смешаны с альфа-излучающим ядерным материалом, реакция (α,n) возможна, поскольку альфа-частица может достигнуть этих элементов до того, как потеряет всю свою энергию.

Когда альфа-частица достигнет другого ядра, вероятность реакции зависит от значения энергии реакции Q, пороговой энергии и высоты кулоновского барьера. Значение энергии реакции Q — это разница в энергиях связи между двумя начальными ядрами и двумя конечными продуктами реакции. Если величина Q положительная, то в результате реакции освобождается энергия. Если величина Q отрицательная, то альфа-частица должна иметь, по крайней мере, столько же энергии в системе координат центра масс, чтобы реакция произошла. Если эту требуемую минимальную энергию преобразовать в лабораторную систему координат, она будет называться пороговой энергией:

Кулоновский барьер — это сила электростатического отталкивания, которую альфа-частица должна преодолеть для того, чтобы войти в ядро-мишень и взаимодействовать с ним.

ãäå Z1 = 2, A1 = 4, e2 = 1,44 МэВ ферми, r0 = 1,2 ферми, а Z2 è A2 относятся к ядру мишени [27]. Таким образом, реакция (α,n) энергетически возможна только в том случае, если альфа-частица обладает достаточной энергией, чтобы, во-первых, преодолеть или пройти сквозь кулоновский барьер, и, во-вторых, превысить пороговую энергию. (Обратите внимание на то, что потребности в этих двух энергиях не аддитивны). В табл. 11.4 [26, 28] эти свойства обобщаются для ядер изотопов с малой массой.

Таблица 11.4 — Значения энергии реакции Q, пороговой энергии и кулоновского барьера реакции (a,n)

Из табл. 11.4 видно, что реакции (α,n) с альфа-частицами, обладающими энергией 5,2 МэВ, возможны в 11 элементах с низким атомным номером. Для всех элементов с атомным номером больше, чем у хлора, реакция энергетически невозможна. В табл. 11.5 приведен наблюдаемый выход нейтронов в результате реакций (α,n) [29-33] для толстых мишеней. Толстая мишень — такой материал, толщина которого намного больше длины пробега альфа-частицы и в котором аль- фа-частицы теряют энергию только в элементе-мишени. Как видно из уравнения (11.2), длина пробега альфа-частиц в твердых телах составляет примерно 0,01 см.

Реакции (α,n) могут иметь место в таких соединениях урана или плутония, как, например, оксиды или фториды, и в таких элементах, как магний или бериллий, которые могут присутствовать в виде примесей. Выход нейтронов на грамм нуклида источника в чистых оксидах и фторидах приведен в двух последних столбцах табл. 11.3. Для других материалов выход нейтронов будет во многом зависеть от альфа-активности ядерных изотопов, энергии альфа-частиц, значений энергии реакции Q, концентрации примесей и степени смешивания (из-за короткого пробега альфа-частицы).

Уравнения (11.5)−(11.7) предусматривают оценку выхода нейтронов (α,n)- реакции в оксидах урана или плутония с примесями (предполагается, что смешивание безупречно). Выход в оксиде выглядит следующим обра зом:

ãäå Mi — масса i-го изотопа в граммах;

Yi — выход нейтронов на грамм каждого альфа-излучающего изотопа, как показано в табл. 11.3.

Суммирование по i должно включать 241Am, который является сильным аль- фа-излучателем. Выходы для соединений также можно оценить, умножая выходы из толстой мишени по табл. 11.5 на коэффициент K [34, 35]:

ãäå St è Sα — скорости, при которых альфа-частица теряет энергию в мат ериале мишени и в альфа-излучающем изотопе, соответственно;

Nt è Nα — плотности атомов мишени и альфа-излучающего изотопа, соответственно.

Некоторые значения отношения Sα/St приведены в [34].

Выходы из элементов, существующих в виде примесей в оксиде, могут быть оценены путем вычисления выхода нейтронов (α,n)-реакции в примесных элементах относительно выхода нейтронов (α,n)-реакции в оксиде. Аппроксимация в уравнении (11.7) пренебрегает различиями в энергиях альфа-частиц между изотопами и различиями в плотностях мишеней, которые являются результатом наличия примесей:

ãäå Pj — выход нейтронов (α,n)-реакции на примесном элементе из табл. 11.5; PO — выход нейтронов (α,n)-реакции на кислороде: 0,059 нейтронов на

106 альфа-частиц плутония или 0,040 нейтронов на 106 альфа-частиц урана;

Aj — массовое число примесного элемента; AO = 16 — массовое число кислорода;

Ij — концентрация примесей, выраженная в млн.–1 (по весу) оксида;

IO — концентрация кислорода, выраженная таким же образом, например, 118 000 млн.–1 äëÿ PuO2 èëè 154 000 ìëí.–1 для высокообогащенной U3O8.

Полный выход нейтронов (α,n)-реакций представляет собой сумму уравнений (11.5) и (11.7).

Таблица 11.5 — Выходы нейтронов из толстой мишени при реакциях (a,n) (диапазон погрешностей определен разбросом данных различных публик аций)

Ðèñ. 11.4. Энергетический спектр нейтронов источника AmBe

Ðèñ. 11.5. Энергетический спектр нейтронов источника AmLi