3 курс / Гигиена / Физико_химические_характеристики_промышленных_альфа_излучающих_аэрозолей

1.3.1.4. Математическая обработка данных авторадиографии

На основании результатов измерений (должно быть проанализировано не менее 300 частиц) составляется таблица, из которой видно, какая доля частиц от их общего количества имеет размеры внутри данного интервала дисперсности. Аналогичная таблица составляется для распределения активности по размерам.

В качестве примера приводится подробная схема математической обработки авторадиографических данных аэрозольной пробы, отобранной в помещении рабочей зоны участка плутониевого производства, состоящей из 17 авторадиограмм (стекол) с различным временем экспозиции от 7 до 30 суток.

Данные анализа счетного распределения 4 авторадиограмм с фиксированным количеством единичных, двойных треков, бесцентровых и высокоактивных частиц в виде «пауков» приведены в таблицах 1.9 – 1.12. В таблицах 1.13 – 1.16 представлены cводные авторадиографические данные о счетном распределении и распределении по активности для аэрозольных частиц среднедисперсной фракции, где

f(D), f(A) – доли количества и активности аэрозолей, диаметры которых лежат в интервале [Di-1 – Di];

F(D), F(A) – кумулятивные доли количества и активности аэрозолей, диаметры которых лежат в интервале [D0 – Di].

Для каждого значения F(D), F(А) вычисляют erfx:

Затем по таблицам интеграла вероятности находят x, соответствующее erfx, где:

Для нахождения x необходимо найденное по таблице значение х разделить на корень из 2. Все вычисления и построения графиков выполнялись в программах Microsoft Excel и Statistica.

30

При изучении дисперсности аэрозолей с участков ПО «Маяк» в период с 1969 по 1983 гг. принималось, что распределение аэрозолей по размерам подчиняется логнормальному закону [26]. Широкое применение данной модели при описании распределения аэрозолей по размерам обусловлено тем фактом, что по сравнению с другими типами распределений, применение логнормальной модели было теоретически обосновано академиком А.Н. Колмогоровым при описании процесса механического дробления твердых частиц [27].

Таблица 1.9 – Счетное распределение частиц по размерам (стекло № 1)

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Таблица 1.11 – Счетное распределение частиц по размерам (стекло № 3)

32

Таблица 1.14 – Счетное распределение частиц по размерам на стеклах с различной экспозицией

Для анализа полученных результатов строят кривые счетных распределений и распределений активности аэрозольных частиц по размерам. Распределение радиоактивных частиц по размерам в аэродисперсных системах является результатом ряда случайных причин и, согласно литературным данным [16], кривая распределения подчиняется лога- рифмически-нормальному закону, который имеет вид:

34

Для того, чтобы проверить, являются ли полученные распределения логарифмически нормальными применяют построение в так называемой вероятностно-логариф- мической системе координат: по оси ординат откладывают значения x, соответствующее F(D) и F(A), а по оси абсцисс – логарифмы диаметров, т. е. строят x как функцию диаметра или активности. В результате построения получены прямые (см. рис. 1.7– 1.8), что указывает на то, что размеры частиц распределены по логарифмически-нор- мальному закону. Точка пересечения прямой с осью абсцисс дает возможность определить значение счетного среднего геометрического диаметра Dg, для данного распределения, а тангенс угла наклона прямой к оси абсцисс – величину стандартного отклонения:

где bg – стандартное геометрическое отклонение.

x

3

2,5

1,5

1

0,5

0

-0,5

-1

-1,5

-2

Ln D, мкм

Рисунок 1.7 – Спрямленные интегральные кривые счетного распределения F(D) в вероятностной системе координат

36

x

14

12

y = 4,8014ln(x) - 1,8294

R² = 0,8906

10

8

6

4

2

0

-2

-4

Рисунок 1.8 – Спрямленные интегральные кривые распределения по активности F(A) в вероятностной системе координат

Аналогично определяют параметры распределения активности аэрозольных частиц по размерам – Dag (активный средний геометрический диаметр) и его стандартное геометрическое отклонение bag.

Помимо логнормальной модели имеются другие виды распределений, адекватно описывающие распределение аэрозольных частиц по размерам [16, 28]. В частности, в исследованиях, выполненных в конце 1990-х гг., применительно к α-активным аэрозолям, получаемым на различных участках плутониевого производства, логнормальная модель крайне приближенно описывала распределение аэрозолей по размерам, в то время как распределение Парето дало адекватное математическое описание наблюдаемых распределений частиц по размерам для трёх различных производственных участков плутониевого производства ПО «Маяк». Поэтому, приступая к количественному анализу дисперсности производственных α-активных аэрозолей и построению моделей распределений по размерам, важно учитывать измерительно-технические возможности применяемого метода измерения размеров частиц, и особенности технологического процесса, при котором произошло образование аэрозоля [29].

Для упрощения анализа процессов, происходящих в аэрозолях, удобно все частицы принимать за сферические. Однако, промышленные аэрозоли, как правило, содержат частицы неправильной формы. Форма аэрозольных частиц, которая зависит от

37

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

условия образования аэрозоля, от химического состава и кристаллической структуры частиц, существенно влияет на точность определения дисперсности. Характеристикой формы аэрозольных частиц, важной для понимания аэродинамических свойств частицы неправильной формы, является так называемый аэродинамический форм-фак- тор, равный среднему отношению сопротивления среды для частицы неправильной формы к сопротивлению среды для сферической частицы той же массы при одинаковой скорости осаждения. Для большинства плутоний-содержащих аэрозолей значение форм-фактора лежит в пределах 1,1–1,9 (Mercer, 1973) [17]. В отсутствии информации о форме частиц изучаемого аэрозоля 66 Публикация МКРЗ рекомендует принимать аэродинамический форм-фактор равным 1,5 [18].

При авторадиографическом исследовании размеров частиц с производственных участков ПО «Маяк» использовалась величина форм-фактора, связанного с аэродинамическим диаметром частиц, из публикации Kotrappa [19], в которой установлено, что значение форм-фактора относительно постоянно для частиц PuO2 в диапазоне диаметров от 0,7 до 4,0 мкм и его средняя величина равна 1,8 [19].

Аэродинамический диаметр Dae, вычисляется по формуле (Kotrappa) [19]:

где r – плотность частиц аэрозоля, г/см3; К – аэродинамический форм-фактор;

Dev – эквивалентный объемный диаметр, вычисляемый из выражения для расчета массы М при допущении, что частица имеет сферическую форму:

Размер частиц является одним из наиболее важных параметров при описании поведения ингалированных аэрозолей в организме человека. Поскольку региональное отложение широкого диапазона размеров радиоактивных частиц в отделах респираторного тракта связано с медианным по активности аэродинамическим диаметром, дисперсный состав исследуемых аэрозолей по разработанной методике характеризовался величиной АМАД.

38

Принимая во внимание выражение (1.16), переход к медианному по активности аэродинамическому диаметру осуществляется по формуле (1.1).

Из доступных литературных источников известно, что плотность радиоактивных аэрозолей радиохимических производств, содержащих диоксид плутония, лежит в пределах от 3 до 12 г/см3, в зависимости от технологического процесса на исследуемом рабочем участке [14]. В данных исследованиях исходили из допущения, что плотность среднедисперсной фракции составляет 3 г/см3, а мелкодисперсной фракции – 10 г/см3 (см. раздел 1.2).

Методика определения размеров частиц мелкодисперсной фракции альфа-актив-

ных аэрозолей

Помимо радиоактивных частиц, диаметр которых легко определялся с помощью объект-микрометра, на авторадиограммах было обнаружено значительное количество так называемых бесцентровых звезд (в центре которых под микроскопом не просматривается частица, рис. 1.2) и единичных треков (рис. 1.3–1.4), доля которых менялась в зависимости от времени экспозиции. Такие частицы относятся к субмикронной фракции, имеют диаметр < 0,3 мкм. Размеры таких частиц определяли расчетным методом.

Экспериментально было выявлено, что с увеличением времени экспозиции аэрозольных образцов доля бесцентровых звезд возрастала от 27 до 85%, а количество единичных треков при этом уменьшалось. Для получения наглядной картинки и удобства выполнения анализа авторадиограмм была подобрана серия экспозиций, и установлено, что для проб воздуха объемом 200–500 литров, отобранных при работах с соединениями плутония, время экспозиций не должно превышать 30 суток.

Подсчитывалось количество видимых альфа-треков вокруг бесцентровой аэрозольной частицы, и учитывая время экспозиции, рассчитывалась активность частиц согласно формуле (1.6). Коэффициент, учитывающий самопоглощение и геометрию аэрозольной частицы hF для мелкодисперсной фракции, принимался равным 0,5 [14].

Активность аэрозольной частицы можно определить через массу частицы соотношением:

где m – масса аэрозольной частицы в граммах;

а – атомный вес радиоактивного вещества, из которого состоит изучаемая частица; T1/2 – период полураспада радиоактивного вещества, с.

39

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/