Таблица 4.14 – Плотность потока тепловых (Е < 0,625эВ) нейтронов на 1МВт мощности реактора в «сухом» канале АК-1 (яч. 12–16)
Расстояние от дна |
Плотность потока |
Плотность потока |
|
|
тепловых нейтронов, |
тепловых нейтронов, |
Ошибка |
||
«сухого» канала, |
||||
нейтр./см2∙с |
нейтр./см2∙с |
измерения,% |
||
см |
||||
(Au-детекторы) |
(Co-детекторы) |
|
||
|
|
|||
|
|
|
|
|
1 |
2,93∙1010 |
2,99∙1010 |
10 |
|
10 |
2,87∙1010 |
2,90∙1010 |
10 |
|
20 |
2,69∙1010 |
2,49∙1010 |
10 |
Результаты измерения плотности потока быстрых (E > 1,15МэВ) нейтронов в «сухом» канале АК-1 представлены в таблице 4.15.
Таблица 4.15 – Плотность потока быстрых (E > 1,15МэВ) нейтронов на 1МВт мощности реактора в «сухом» канале АК-1 (яч. 12–16)
Расстояние от дна «сухого» |
Плотность потока нейтронов с E |
Ошибка |
канала, см |
> 1,15МэВ, нейтр./см2∙с |
измерения,% |
1 |
1,51∙109 |
10 |
10 |
1,49∙109 |
10 |
20 |
1,18∙109 |
10 |
Работы по облучению трековых детекторов включали следующие этапы:
·подготовительные работы к загрузке трековых детекторов в активную зону реактора;
·загрузка трековых детекторов в «сухой» канал АК-1;
·проведение облучения трековых детекторов для достижения заданного флюенса тепловых нейтронов;
·завершение облучения и выгрузка трековых детекторов из «сухого» канала АК-1. Облучение трековых детекторов до достижения численного значения флюенса теп-
ловых нейтронов 1016 ÷ 1018 нейтрон/см2. Значение флюенса предварительно согласовывалось. При работе ИЯР ИВВ-2М на номинальной мощности 15 МВт, расчетное время набора заданого флюенса тепловых нейтронов в «сухом» канале АК-1 составляляло от 6 до 650 часов.
Пластмассовые контейнеры с трековыми детекторами упаковывались в полиэтиленовую пленку. Упакованные контейнеры помещались в алюминиевый пенал без верхней крышки (диаметр 45 х 1,5 мм и длина 200 мм), который на нержавеющем тросике,
180
закрепленном через отверстия в верхней части пенала, загружался в «сухой» канал АК-1. Загрузка пенала с трековыми детекторами в «сухой» канал АК-1 (ячейка 12–16) осуществлялся персоналом группой физики и технологии ИЯР, по распоряжению начальника ИЯР. Трековые детекторы облучались в активной зоне реактора в соответствии РИ-09.74/09 «Исследовательский ядерный реактор. Руководство по эксплуатации». При достижении значения флюенса тепловых нейтронов, пенал с трековыми детекторами подтягивался на 3–4 метра над активной зоной для распада короткоживущих нуклидов. После выдержки облученных трековых детекторов в «сухом» канале АК-1 контейнеры с трековыми детекторами передавались ЮУрИБФ в установленном на предприятии порядке.
4.2.4. Разработка оптимального метода травления трековых детекторов
Под визуализацией или выявлением треков деления подразумевается любая процедура, которая обеспечивает увеличение первоначальной зоны дефектов, образуемых при взаимодействии осколка деления с материалом трека, до размеров, позволяющих использовать для анализа обычные оптические микроскопы. Наиболее распространенным способом визуализации треков является метод избирательного травления поверхности детектора.
Задача данного этапа исследований заключалась в разработке такого метода травления детекторов, при котором представляется возможным по визуальному изображению треков деления приписывать полученные треки группе поделившихся ядер, принадлежащих наночастице (с определенной вероятностью). Это означает, что необходимо добиться:
·собственно визуализации треков деления;
·определенной формы треков, когда их продольные размеры значительно превышают поперечные, что в свою очередь позволит приписывать группу треков актам деления ядер, принадлежащих одной наночастице (с определенной вероятностью);
·увеличения значения верхнего предела определения числа треков, обусловленных делением ядер одной наночастицы, за счет снижения перекрытия одного трека другим или несколькими.
На первом этапе эксперимента проводили травление трех типов детекторов: кварцевое стекло, обычное предметное стекло, а также лавсан. На одну поверхность каждого детектора наносили известное количество 239Pu в виде образцового раствора нитрата плутония. Другая сторона детектора оставалась чистой и использовалась для определения фонового загрязнения каждого детектора делящимися материалами.
Указанные трековые детекторы были облучены в поле нейтронов. При этом флюенс составил следующие значения 8,96.1015 см-2 и 2,20.1015 см-2.
181
Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/
Рисунок 4.12 – Компоновка активной зоны реактора ИВВ-2М
На первом этапе исследований проводилось травление трековых детекторов в условиях, которые рекомендованы литературе [8]. Условия процедур предварительного травления детекторов приведены в таблице 4.16.
По окончании процедуры травления детекторы подвергались промывке в дистиллированной воде и высушивались на фильтровальной бумаге. Протравленные и высушенные детекторы просматривались с помощью оптического микроскопа OLYMPUS B4x41. Цифровые изображения получались с использованием цифрового фотоаппарата OLYMPUS С4000, соединенного с компьютером.
182
Рисунок 4.13 – Схема расположения «сухого» канала АК – 1 в опорной решетке активной зоны реактора ИВВ-2М и облучаемого образца
После облучения кварцевых стекол не было зафиксировано, сколько-нибудь заметного потемнения материала детектора. Данное обстоятельство свидетельствует об отсутствии в кварцевом стекле посторонних примесей. Характерная картина протравленных по описанной выше процедуре треков деления в кварцевом стекле представлена на рисунке 4.14.
Таблица 4.16 – Первичные условия травления, рекомендуемые в литературе [8]
Тип детектора |
Трави- |
Температура, 0С |
Время, мин. |
Концентра- |
|
тель |
ция,% |
||||
|
|
|
|||
|
|
|
|
|
|
Кварцевое стекло |
HF |
20 |
6 |
48 (40*) |
|
|
|
|
|
|
|
Предметное стекло |
HF |
20 |
15 |
3,5 |
|
|
|
|
|
|
|
Лавсан |
NaOH |
60 |
180 |
25 |
|
|
|
|
|
|
*При отсутствии HF необходимой концентрации, использовалась имеющаяся в наличии
183
Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/
Рисунок 4.14 – Характерная картина треков деления на поверхности кварцевого стекла, протравленных в соответствии с рекомендацией [8]
Анализ изображений протравленных треков деления, изготовленных из кварцевого стекла позволяет сказать следующее. Треки деления меняют форму от закругленных конусов («семечки») до темных практически круглых пятен. В условиях описанной выше процедуры травления (концентрация плавиковой кислоты и время травления) число треков, имеющих округлую или овальную форму оказалось значительно большим, чем число треков, имеющих форму закругленного конуса. Характерной особенностью полученных изображений треков является то, что наряду с отдельно расположенными треками были зарегистрированы их скопления. При этом в отдельных случаях число единичных треков в указанных скоплениях оказывалось настолько большим (рисунок 4.14), что подсчет числа треков оказался затруднительным. Особенно большое количество скоплений треков деления было зафиксировано на границе участка нанесения образцового раствора 239Pu (высохшей капли образцового раствора). Отдельные скопления наблюдались и на отдельных участках в центре трекового детектора.
Образование скоплений треков деления явилось, по-видимому, следствием процесса концентрирования образцового раствора 239Pu и образования кристаллов нитрата плутония в результате испарения воды из образцового раствора, нанесенного на поверхность кварцевого стекла. На рисунке 4.15, где приведены характерные изображения поверхности кварцевых стекол перед их травлением, отчетливо видны кристаллы нитрата плутония.
184
После облучения обычных (предметных) стекол было зафиксировано заметное потемнения материала детектора. Это свидетельствует о присутствии в обычном стекле значительного количества посторонних примесей. Характерная картина протравленных по описанной выше процедуре треков деления в обычном стекле представлена на рисунке 4.16.
а)
б)
Рисунок 4.15 – Кристаллы нитрата плутония а) – на границе участка нанесения ОРР, б) участок нанесенного ОРР
Анализ изображений протравленных треков деления, образовавшихся на поверхности обычного стекла позволяет сказать следующее. Протравленные треки деления в основном были представлены пятнами, которые имеют округлую и овальную форму. В отличие от особенности группировки треков деления, наблюдавшейся в кварцевом стекле
185
Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/
(наличие групп значительного числа треков) в случае обычного стекла не было зарегистрировано явления группировки. Треки были расположены на поверхности обычного стекла сравнительно равномерно с учетом того, что их образование в результате деления является случайным процессом.
Рисунок 4.16 – Треки деления в обычном стекле с нанесенным 239Pu
Полученный результат, возможно, является следствием того, что в отличие от хорошо отполированного и имеющего незначительное количество примесей поверхность кварцевого стекла характеризуется относительно малой поверхностной плотностью центров кристаллизации. Напротив, поверхность обычного стекла имеет существенно большую шероховатость, чем специально полированное кварцевое стекло и, следовательно, существенно большую плотность центров кристаллизации, чем кварцевое стекло.
В результате при высыхании раствора нитрата плутония ОРР образуется большее число кристаллов нитрата плутония, однако, их размеры были существенно меньшими, чем в случае полированного чистого кварцевого стекла. В результате на поверхности обычного стекла наблюдались отдельные треки.
На рисунке 4.17 приведено изображение протравленных треков деления на поверхности обычного стекла без нанесения на него 239Pu.
На втором этапе исследований по разработке оптимальных условий травления трековых детекторов проводилось изучение зависимости вида протравленных трековых детекторов от условий травления. В ходе второго эксперимента проводилась серия из четырех травлений поверхности одного и того же кварцевого стекла в плавиковой кислоте.
186
Концентрация плавиковой кислоты составляла 10%, а продолжительность каждого последовательного травления составляла 6 мин. После каждой единичной процедуры травления кварцевое стекло промывалось дистиллированной водой и высушивалось на фильтровальной бумаге. После высушивания протравленное стекло анализировалось с использованием оптического микроскопа, тип которого был указан выше.
Рисунок 4.17 – Треки деления в обычном стекле, обусловленные фоном
Характерный вид протравленных треков на поверхности кварцевого стекла представлен на рисунке 4.18.
а)
Рисунок 4.18 – Характерный вид треков деления на поверхности кварцевого стекла при различных значениях продолжительности травления,
а) – 6 мин, б) – 12 мин, в) – 18 мин, г) – 24 мин
187
Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/
б)
в)
г)
Рисунок 4.18 (продолжение) – Характерный вид треков деления на поверхности кварцевого стекла при различных значениях продолжительности травления, а) – 6 мин, б) – 12 мин, в) – 18 мин, г) – 24 мин
188
Анализ изображений треков деления, приведенных на рисунке 4.18. Позволяет сказать следующее. По мере увеличения продолжительности травления наблюдался рост размеров треков деления. Так, если после первых 6 минут травления протравленные треки представляли собой точки, то уже после третьего травления отчетливо проявилась их форма. В ходе четырех травлений размеры треков увеличились с ≈ 1 мкм, после выполнения первой процедуры травления до ≈ 2–4 мкм – после четвертой.
По форме треки деления в подавляющем большинстве случаев представляли собой либо закругленные конусы, либо овалы неправильной формы с затемненной окраской более острого конца. Наблюдались отдельные треки, имевшие практически круглую форму. Также как и в предварительном эксперименте наблюдались группы треков деления. Однако вследствие того, что размер треков, полученных в ходе серии травлений, оказался меньше, чем в первом случае, а также из-за того, что большинство треков имело форму закругленного конуса, подсчет числа треков в группе заметно улучшился вследствие повышения возможности разделения их на изображении.
Наличие описанной формы дает возможность определить точку входа осколка деления в материал трекового детектора (рисунок 4.19). В дополнение к этому повышается достоверность результатов подсчета числа треков, принадлежащих группе треков. Последнее обстоятельство повышает надежность оценки эффективности регистрации актов деления и снижает систематическую погрешность определения числа атомов в детекторе с нанесенным образцовым раствором и числа атомов в наночастицах из-за возможного перекрытия близко расположенных треков.
Точка входа
Точка входа
Вертикальный
вход
Рисунок 4.19 – Фрагмент изображения треков деления (24 мин. травления) с указанием точки входа осколка деления в материал детектора
189
Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/