3 курс / Гигиена / Физико_химические_характеристики_промышленных_альфа_излучающих_аэрозолей

Таким образом, оптимальной процедурой травления треков кварцевого стекла следует считать травление стекла в плавиковой кислоте с концентрацией 10% в течение 24 мин.

4.2.5.Анализ полученных изображений треков на кремниевом стекле

иоценка метрологических характеристик стекол как трековых детекторов

Одной из задач настоящего этапа исследований было определение метрологиче-

ских характеристик стекол как трековых детекторов и выбор на основании полученных значений указанных характеристик типа трекового детектора для исследований свойств наночастиц.

После травления был произведен осмотр детекторов при помощи оптического микроскопа Olympus на максимально возможном увеличении. Ввиду визуально равномерного распределения треков на стеклянных детекторах (рис. 4.16 и 4.17) было принято решение о произведении фотосъемки стеклянных детекторов с шагом смещения предметного столика, равным 1 мм по горизонтали и 1 мм по вертикали. В условиях значительной неравномерности (скученности) треков деления при нанесении ОРР на поверхность кварцевого стекла и крайне низкой поверхностной плотности треков на поверхности фонового образца поверхность кварцевых стекол была подвергнута полному анализу.

Съемка кварцевого детектора производилась следующим образом. Поскольку предметный столик оснащен линейкой с нониусом, было сделано 15 фотографий встык по ширине и 15 встык по длине. Ориентиром для съемки встык при этом служил экран фотоаппарата. По полученным фотографиям было рассчитано среднее смещение по горизонтали и по вертикали за один кадр, оно составило 0,32 и 0,233 мм соответственно. Поскольку шаг смещения по горизонтали был больше, что обусловлено углом поворота фотоаппарата относительно предметного столика, съемка встык производилась горизонтальными рядами. Каждый последующий снимок одного ряда (т. е. «полоски» от одной границы детектора до другой) производился после смещения предметного столика при помощи нониуса на полученный шаг (округленный до 0,3 мм с учетом точности нониуса, равной 0,1 мм). Перемещение между рядами осуществлялось на границе детектора, оно производилось при помощи экрана фотоаппарата. В ходе съемки метод получения фотографий встык при помощи нониуса зарекомендовал себя как неточный, поскольку фотографии либо частично перекрывались, либо между ними были пробелы.

После приспособления микроскопа Leica на нем был сфотографирован кварцевый детектор Z1K0,2_17. Было получено 3778 фотографий, часть из которых представляла собой снимки подложки. Ввиду неровности подложки значительная часть фотографий была

190

нечеткой, что вызвало определенные сложности при обсчете, среди которых следует отметить сложность различения треков и грязи и сложности, связанные с подсчетом числа треков в конгломератах.

На рисунке 4.20 приведен пример подсчета треков деления на снимке протравленного обычного стекла.

На рисунке 4.20 следует обратить внимание на полосу, проходящую через всю фотографию. Эта полоса является царапиной.

Для кварцевых детекторов были обсчитаны все фотографии. Полученные данные представлены в таблице 4.16.

Рисунок 4.20 – Пример обсчета числа треков деления на поверхности обыкновенного стекла

Таблица 4.16 – Результат обсчета кварцевых детекторов

Число актов деления было рассчитано по формуле:

где Nf – число актов деления;

191

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Nядер,Орр – число ядер плутония, нанесенных на детектор в виде ОРР; Φ – флюенс нейтронов, см-2;

σf – сечение реакции деления, барн;

10-24 – коэффициент перехода от барн к см-2. Число актов деления составило 71000.

Значение эффективности регистрации осколков деления было рассчитано по формуле:

где Nтр – общее число треков; Nтр,ф – число фоновых треков;

Nтр,расч – число треков, обусловленных делением ядер плутония, нанесенных на поверхность трекового детектора, соответствующее числу актов деления.

Для детектора Z1K0,2_3 оно составило 38%, а для детектора Z1K0,2_17 – 60%. Полученные данные приведены в таблице 4.17.

Таблица 4.17 – Эффективность регистрации для кварцевых детекторов

Из таблицы 4.17 следует, что использование кварцевых стекол в качестве детекто-

Исходя из полученных данных, были рассчитаны предел детектирования и минимальная детектируемая активность.

Среднее значение фона было рассчитано по формуле:

где Nтр,ф – среднее значение фона;

192

N1тр,ф и N2тр,ф – число фоновых треков на детекторе Z1K0,2_3 и Z1K0,2_17 соответственно.

Оно составило 208 треков. Среднее квадратичное отклонение фона σф составило 14,14 треков. Предел детектирования был рассчитан по формуле:

Он составил 68 треков. Минимальная детектируемая активность была рассчитана по формуле:

Значение МДА составило 20 мкБк.

Из полученного значения МДА следует, что применение кварцевых стекол в качестве детекторов осколков деления позволяет определять низкие уровни активности плутония – 20 мкБк, что в 50 раз меньше значения МДА (1 мБк) применяемого в настоящее время альфа-спектрометрического метода измерений.

В случае стекол обсчету была подвергнута первая, пятая, каждая последующая пятая и последняя фотография для каждой стороны детектора. В редких случаях, когда фотография была слишком нечеткой или детектор занимал менее половины фотографии (т. е. была сфотографирована граница детектора), обсчету подвергалась следующая по номеру фотография. После подсчета числа треков были получены следующие данные, представленные в таблице 4.18.

Таблица 4.18 – Результат обсчета стекол

Общее число треков на детекторе было рассчитано по формуле:

193

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

где Nобщ – общее число треков на детекторе;

S – площадь детектора; S = 527 мм2;

Sфото – площадь фото; S = 0,32·0,233 = 0,07456 мм2. Полученные данные приведены в таблице 4.19.

Для расчета эффективности регистрации по формуле (4.15) было получено расчетное число треков на детекторах Z2S0,05_7 и Z2S0,5_3. Оно составило 43100 и 431000 треков соответственно.

По формуле (4.16) было рассчитано значение эффективности регистрации осколков деления для стекол Z2S0,05_7 и Z2S0,5_3. Оно составило 16 и 51% соответственно.

Таблица 4.19 – Общее число треков на стеклянных детекторах

Средняя эффективность регистрации:

ε = (ε1 + ε2) / 2 = 34%

Полученные данные приведены в таблице 4.20.

Таблица 4.20 – Результаты обработки данных для стеклянных детекторов

194

Из таблицы 4.20 следует, что эффективность регистрации осколков деления ядер плу- тония-239 для стеклянных детекторов колеблется в широком диапазоне – от 16 до 51%.

По полученным данным были рассчитаны предел детектирования и минимальная детектируемая активность:

Среднее значение фона составило 569000 треков.

Среднее квадратичное отклонение фона σф составило 66000 треков.

Предел детектирования LD был рассчитан по формуле (4.19). Его значение составило 306900 треков.

Минимальная детектируемая активность была рассчитана по формуле (4.20). Она составила 50 мБк.

Полученное высокое значение МДА позволяет сделать вывод о невозможности применения стеклянных детекторов для регистрации осколков деления.

4.2.6. Экспериментальные исследования по совершенствованию метода отбора проб наночастиц

Как уже неоднократно указывалось, отобранные наночастицы в «сухих» условиях легко покидают поверхность сеток диффузионной батареи. Об этом свидетельствует не только опыт перемещения проб наночастиц с места отбора в лабораторные помещения в бумажных пакетах, когда частицы практически полностью переместились с поверхности сеток на внутреннюю поверхность пакета. Присутствие значительных количеств радиоактивных веществ на поверхности защитных фильтров типа АФА-РМП-20 также указывает на то, что наночастицы могут покидать поверхность металлических сеток.

Приведенные факты указывают на то, что в процессе отбора проб наночастиц с использованием диффузионной батареи может происходить перенос частиц с каскада на каскад. Этот процесс должен приводить к искажению картины распределения наночастиц по размерам, получаемого на основе результатов измерения активности частиц, задержанных на сетках.

В ходе настоящих исследований была проведена попытка снизить межкаскадный перенос наночастиц. Основная идея, которая лежала в основе разрабатываемого способа снижения межкаскадного переноса наночастиц, является следствием соображения о том, что наночастицы удерживаются на поверхности сетки с помощью сил межмолекулярного взаимодействия. При этом предполагалось, что если поверхность сетки (проволоки) покрыть несколькими молекулярными слоями плохо испаряющейся жидкости, то масштаб межкаскадного переноса наночастиц можно снизить или вовсе исключить.

195

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Методика проведения эксперимента по снижению межкаскадного переноса наночастиц заключалась в следующем. На поверхность сеток диффузионной батареи наносится глицерин. Проводится отбор проб наночастиц на сетки, покрытые глицерином. Затем сравниваются результаты измерений активности наночастиц, отобранных на «сухие» сетки и сетки, покрытые глицерином.

Процедура нанесения глицерина на поверхность сеток заключалась в следующем. Глицерин растворяли в этиловом спирте по схеме, приведенной в таблице 4.21. Затем сетку погружали в раствор глицерина в этиловом спирте. После извлечения сетка высушивалась на воздухе при комнатной температуре в течение трех суток. Для визуализации процесса растворения, концентрации и высыхания глицерина в раствор бал добавлен индикатор – метиловый оранжевый.

Таблица 4.21 – Схема разбавления глицерина

По результатам опыта по нанесению спиртовых растворов глицерина были сделаны фотографии экранов на микроскопе LEICA DMI5000M до и после эксперимента (рисунок 4.20).

Отбор проб частиц проводился по стандартной схеме № 1, описанной в разделе 3. После отбора проб на сетки, покрытые глицерином и сетки, которые глицерином не покрывались, был проведен гамма-спектрометрический анализ активности 241Am, содержавшегося в материале отобранных частиц.

Влияние нанесения глицерина на процесс улавливания частиц сетками диффузионной батареи можно проследить путем сравнительного анализа относительного распределения активности 241Am по сеткам и оконечному фильтру в условиях, когда при отборе проб глицерин наносился, и когда его не было на поверхности сеток. В наиболее явном виде рассматриваемое влияние отчетливо наблюдается при отборе частиц на сетки, размер ячеек которых составлял 0,2 мм. Как будет показано ниже в процессе отбора проб частиц

196

на мелкие сетки (с размером ячеек 0,08 и 0,04 мм) на распределение относительной активности влияют более мощные факторы, чем покрытие глицерином. Результаты расчета относительной активности 241Am на сетках диффузионной батареи и оконечном фильтре приведены в таблице 4.22.

До нанесения на их поверхность глицерина

После нанесения на них глицерина

Рисунок 4.20 – Нанесение глицерина на поверхность сеток

Сравнение распределений относительной активности 241Am показывает следующее. В случае использования глицерина доля активности 241Am на оконечном фильтре составила 0,57% и 18%. В случаях, когда глицерина не было на поверхности сеток, рассматриваемый показатель составил 67%, 93% и 98%. Столь разительное различие в распределении относительной активности 241Am по-видимому объясняется следующим образом.

197

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/

Таблица 4.22 – Относительная активность 241Am на сетках диффузионной батареи при отборе частиц на сетки с ячейками 0,2 мм

Примечание: *) – результат не превышал НПДИ гамма-спектрометрического метода выполнения измерений.

При движении аэрозоля сквозь сетку отдельные сравнительно крупные частицы могут сталкиваться с поверхностью сетки. В случае соударения частицы с поверхностью, покрытой глицерином частица задержится на ней («прилипнет»), и будет изъята из потока воздуха. в результате такого взаимодействия оконечного фильтра может достичь лишь малая доля частиц, первоначально попавших в диффузионную батарею.

При столкновении сравнительно крупной частицы с поверхностью сетки, свободной от глицерина, велика вероятность, что частица может отразиться от поверхности и вновь возвратиться в поток воздуха. В результате большое количество частиц в конечном итоге окажется уловленным оконечным фильтром. Кроме того в данном случае не следует исключать влияния межкаскадного переноса частиц, когда первоначально осевшая на поверхности сетки частица по тем или иным причинам отрывается от нее и вовлекается в поток воздуха.

4.2.7.Теоретические исследования межкаскадного переноса наночастиц

впроцессе их отбора с использованием диффузионных батарей

Формулировка физических принципов, лежащих в основе описания процессов межкаскадного переноса наночастиц.

Каким образом наночастицы улавливаются поверхностью сеток диффузионных батарей, и каким образом наночастицы удерживаются на их поверхности (силы межмолекулярного взаимодействия), условие улавливания: кинетическая энергия наночастицы

198

меньше потенциала межмолекулярного взаимодействия молекул поверхности сетки и молекул, составляющих наночастицу.

Причины, по которым наночастицы могут покидать поверхность сеток. Основное условие отрыва наночастицы с поверхности состоит в том, что при взаимодействии наночастицы с объектами окружающей среды должна быть совершена работа, превышающая энергию связи наночастицы с поверхностью сетки.

·Попадание еще не уловленной наночастицы в наночастицу, находящуюся на поверхности сетки. Следует учитывать то, что в набегающем воздухе могут присутствовать

ичастицы неактивной фракции.

·Попадание в наночастицу молекул газа (воздуха), имеющих достаточно большую кинетическую энергию, чтобы в процессе взаимодействия преодолеть потенциал межмолекулярного взаимодействия.

·Тепловое движение молекул, как поверхности сетки, так и молекул наночастиц. Скорости теплового движения молекул могут оказаться столь велики, что их кинетической энергии будет достаточно для преодоления потенциала межмолекулярного взаимодействия.

·Альфа-распад ядер актинидов, присутствующих в наночастице с излучением альфа-частицы и возникновением ядра отдачи. Кинетическая энергия ядер отдачи, образующихся в результате альфа-распада, варьирует в пределах десятков КэВ, что превышает энергию связи наночастицы с поверхностью сетки. Вероятность данного события для единичной наночастицы, состоящей из 238Pu, 239Pu и 241Am мала. Тем не менее, для ансамбля большого числа наночастиц указанный фактор может играть значимую роль при их уносе.

Природа перечисленных выше механизмов обладает одной общей и важной характеристикой. Она носит вероятностный характер. Следовательно, число наночастиц, покинувших поверхность улавливающей сетки, в единицу времени (скорость уноса) должно быть количественно связано с числом наночастиц, находящихся на поверхности сетки. Иначе говоря, скорость уноса наночастиц с поверхности сетки должно быть прямо пропорционально количеству наночастиц, находящихся на ее поверхности.

Таким образом, в ходе отбора наночастиц с помощью диффузионной батареи действуют два процесса: улавливание наночастиц поверхностью сетки и их унос.

Рассмотрим единичную ячейку диффузионной батареи (рисунок 4.21).

199

Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/