получены неточные результаты [23]. По данным Фрейлинга и других [24] доля объема частиц, занимаемая газовыми вкраплениями, составляет примерно от 5 до 44%.
В работе [25] описаны методы прямого определения плотности твердых веществ, которые можно применить к промышленным аэрозолям. Из них чаще использовались: пикнометрический метод, в основе которого лежит закон Архимеда; метод определения плотности аэрозольных частиц по установившейся скорости их оседания в жидкости (закон Стокса), и, наконец, метод сравнения исследуемых аэрозолей со стандартными аэрозолями, плотность которых известна при одинаковых условиях осаждения.
Несмотря на простоту, пикнометрический метод не всегда пригоден для промышленных аэрозолей, так как для определения плотности требуется большое количество аэрозольных частиц (порядка 10 мг), которое очень трудно отобрать на фильтр при их малой концентрации в рабочих помещениях.
Метод определения плотности по установившейся скорости движущихся аэрозолей в жидкости тоже имеет свои трудности. В основном это касается подбора жидкости и наблюдения мелких (несколько мкм) аэрозольных частиц, движущихся в жидкости.
Наиболее приемлемым для определения плотности аэрозолей, отобранных на технологических участках ПО «Маяк», оказался метод, основанный на сравнении медианных диаметров изучаемых промышленных и стандартных аэрозолей.
Этот метод состоит из следующих последовательных стадий:
-отбор импактором проб воздуха, содержащих исследуемые аэрозоли;
-отбор импактором стандартных аэрозолей известной плотности, полученных с помощью ультразвукового генератора аэрозолей;
-измерение размеров исследуемых аэрозолей с помощью микроскопа и определение их плотности по формуле:
|
|
D |
2 |
|
|
p |
= |
2 |
× p |
|
|
|
|
||||
1 |
|
D |
2 |
|
2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
1 |
|
|
|
(1.2)
где p1 – плотность исследуемых аэрозолей, г/см3; p2 – плотность стандартных аэрозолей, г/см3;
D1 – медианный диаметр исследуемых аэрозолей, мкм;
D2 – медианный диаметр стандартных аэрозолей, мкм.
Аэрозоли для исследований плотности отбирались с участков химико-металлурги- ческой переработки плутония на пятикаскадный импактор. Скорость прокачки составляла 10 л/мин. В таблице 1.3 приведены технические характеристики импактора.
20
Таблица 1.3 – Технические характеристики пятикаскадного импактора
Номер |
Диаметр сопла, мм |
Расстояние между |
Скорость воздушного |
|
каскада |
соплами и мишенью, мм |
потока в сопле, м/с |
||
|
||||
1 |
8,0 |
6,0 |
3,5 |
|
|
|
|
|
|
2 |
4,5 |
5,0 |
10,4 |
|
|
|
|
|
|
3 |
3,5 |
4,0 |
17,3 |
|
4 |
2,0 |
3,5 |
53,0 |
|
|
|
|
|
|
5 |
1,5 |
3,0 |
95,0 |
Пять каскадов инерционного осаждения (стеклянные подложки) и конечный фильтр обеспечивают сепарацию исходных аэрозольных частиц на 6 фракций. Медианные значения диаметров аэрозольных частиц, осевших на каждой из 5 ступеней импактора, определялись с помощью оптического микроскопа МБИ-11. Медианное значение диаметров аэрозолей, осевших на конечный фильтр, определялись оптикорадиографическим методом. Таким же образом определялись значения медианных диаметров по ступеням и для стандартных аэрозолей, скорость осаждения которых совпадала со скоростью осаждения исследуемых аэрозолей.
В качестве стандартных аэрозолей для градуировки многокаскадного импактора применялись аэрозоли дистиллированной воды, окрашенной чернилами с плотностью 1 г/см3. Источником получения стандартных аэрозолей служил ультразвуковой генератор УЗГ-2. Распределение как активной, так и неактивной фракций аэрозолей, осажденных на подложку каждой ступени многокаскадного импактора, совпадало. Для каждой ступени импактора были построены распределения стандартных частиц по размерам и найдены их медианы:
где
или
|
D = |
N |
D |
N |
,D |
N |
|
¼D |
N |
i |
|
|
|
1 |
|
2 |
|
|
|
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||
|
ч |
|
1 |
2 |
|
i |
|
|
|
|||
Dч |
– медиана распределения диаметров частиц; |
|
|
|
|
|||||||
N – общее число частиц аэрозолей; |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Ni |
– количество частиц, размеры которых лежат в интервале |
Di |
; |
|||||||||
log Dч = 1 åN Ni ×log Di
Ni=1
Втаблице 1.4 представлены данные оптической градуировки импактора.
(1.3)
(1.4)
Аналогично определялись медианные значения диаметров частиц аэрозолей, отобранных с помощью импактора на участках химико-металлургической переработки плутония (таблица 1.5).
21
Таблица 1.4 – Данные оптической градуировки пятикаскадного импактора
Номер каскада |
1 |
2 |
3 |
4 |
5 |
Конечный |
|
фильтр |
|||||||
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
Размер частиц, задержанных данным |
15–35 |
7–20 |
5–8 |
3–6 |
1–4 |
0,5–2 |
|
каскадом, мкм |
|||||||
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
Медианные значения диаметров |
25 |
13 |
6 |
4 |
2,3 |
1,5 |
|
частиц стандартных аэрозолей, мкм |
|||||||
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
Таблица 1.5 – Медианные значения диаметров аэрозольных частиц с участка химико-металлургической переработки плутония, осажденных на каскадах импактора
Номер каскада |
|
1 |
|
2 |
|
3 |
|
4 |
|
5 |
Конечный |
|||
|
|
|
|
|
фильтр |
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Медианные значения оптического |
|
12,0 |
7,0 |
|
3,5 |
|
2,4 |
|
1,5 |
0,8 |
||||
диаметра частиц, мкм |
|
|
|
|
||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
Плотность аэрозолей на изучаемых участках (таблица 1.6) рассчитывалась по фор- |
||||||||||||||
муле (1.2) с использованием данных таблиц 1.4 и 1.5. |
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||
Таблица 1.6 – Плотность аэрозолей с участка |
|
|
||||||||||||
химико-металлургической переработки плутония |
|
|||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Номер каскада |
1 |
|
|
2 |
|
|
3 |
|
4 |
|
5 |
Среднее |
||
|
|
|
|
|
|
значение |
||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
Плотность аэрозолей, г/см3 |
4,3 |
|
3,4 |
|
|
2,9 |
|
2,5 |
|
2,8 |
3,2±0,5 |
|||
Из таблицы 1.6 видно, что плотность промышленных аэрозолей не совпадает с плотностью трансплутониевых элементов, формирующих их активность, что свидетельствует о наличии примесей, входящих в состав частиц аэрозолей.
Похожие результаты оценки плотности аэрозолей получены и на участках по выделению плутония-239 на радиохимическом производстве (таблица 1.7).
Таблица 1.7 – Плотность промышленных аэрозолей на плутониевом участке радиохимического производства
Номер каскада |
1 |
2 |
3 |
4 |
5 |
Среднее |
|
значение |
|||||||
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
Плотность аэрозолей, г/см3 |
2,82 |
2,70 |
2,74 |
3,16 |
2,98 |
2,88±0,25 |
|
|
|
|
|
|
|
|
22
Из таблиц 1.6 и 1.7 видно, что плотность аэрозольных частиц, осаждённых на ступени импактора, можно принять равной 3,0 г/см3.
Значения медианных диаметров и плотность исследуемых мелкодисперсных аэрозолей на конечном фильтре импактора представлены в таблице 1.8.
Таблица 1.8 – Плотность и значения медианных диаметров аэрозольных частиц мелкодисперсной фракции
№ образца |
Медианный диаметр |
Плотность |
||
|
|
|
|
|
|
D2 (мкм) |
D1 (мкм) |
p2 (г/см3) |
p1 (г/см3) |
1 |
1,4 |
0,40 |
1,0 |
12,25 |
|
|
|
|
|
2 |
1,4 |
0,43 |
1,0 |
10,60 |
|
|
|
|
|
3 |
1,4 |
0,45 |
1,0 |
9,68 |
|
|
|
|
|
4 |
1,4 |
0,50 |
1,0 |
7,84 |
|
|
|
|
|
Среднее значение |
– |
– |
– |
10,09±1,34 |
Согласно таблице 1.8 плотность аэрозольных частиц, осажденных на конечный фильтр импактора, можно принять равной ≈ 10,0 г/см3.
Используя данные таблиц 1.4 и 1.5, где D2 = 1,5 мкм – медиана распределения частиц стандартного аэрозоля, а D1 = 0,8 мкм – медиана распределения радиоактивных и неактивных частиц по оптическому диаметру, рассчитали плотность аэрозоля с участка химико-металлургической переработки плутония, осажденного на конечном фильтре многокаскадного импактора, по формуле (1.2). Согласно расчетам p1 равно 3,5 г/см3.
В дальнейшем при расчетах АМАД аэрозольных частиц, отобранных с различных производственных участков ПО «Маяк», принималось, что для аэрозолей грубодисперсной и среднедисперсной фракций их плотность составляет 3 г/см3, для аэрозолей мелкодисперсной фракции – 10 г/см3.
1.3. Оптикорадиографический метод определения дисперсности аэрозолей
1.3.1. Описание основных этапов оптикорадиографического метода
Оптикорадиографический метод заключается в обнаружении радиоактивных аэрозольных частиц с помощью фотографического изображения в ядерной эмульсии в специально приготовленных образцах аэрозолей и исследовании образцов с помощью оптического микроскопа. Метод состоит из следующих основных этапов:
1. Отбор аэрозольной пробы на воздушный фильтр.
23
2.Просветление воздушного фильтра с отобранной пробой аэрозоля в парах ацетона.
3.Нанесение ядерной эмульсии.
4.Экспозиция образцов.
5.Проявка образцов.
6.Просмотр препаратов на микроскопе – измерение диаметра аэрозольных частиц, подсчет количества треков.
7.Математическая обработка цифрового материала, нахождение параметров счетного распределения, распределения активности по размерам частиц.
8.Расчет АМАД.
Подробно остановимся на технической стороне каждого из вышеперечисленных этапов.
1.3.1.1. Подготовка аэрозольного фильтра к авторадиографическому анализу
При авторадиографическом методе изучения аэрозолей необходимо, чтобы в течение экспозиции эмульсия находилась в хорошем контакте с аэрозольными частицами, не затекала между образцом и предметным стеклом и не деформировалась при проявлении и последующих процессах обработки. Поэтому перед просветлением аэрозольного фильтра на стеклянную подложку наносился очень тонкий слой желатина, который благодаря своим сцепляющим свойствам обеспечивал надежное прилипание фильтра к подложке, а желатин, содержащийся в ядерной эмульсии Kodak Type NTB-3, используемой исследованиях, предохранял эмульсию от деформации на всех стадиях ее обработки.
Хорошо высушив, наклеенные на предметные стекла части фильтра помещались в чашку Петри с ацетоном, где фильтры находились в насыщенных парах растворителя в течение 40–50 мин до их полного просветления. За время просветления толщина фильтра уменьшалась до 20–15 мкм, поверхность становилась гладкой, а сам фильтр - прозрачным. Погружение фильтра в эмульсию производилось примерно через сутки после процедуры просветления, так как вес фильтра, увеличивающийся за время обработки на 15–20%, должен уменьшиться до первоначальной величины.
1.3.1.2. Подготовка авторадиограмм
Техника авторадиографии состояла из трех основных этапов: нанесение эмульсии на просветленный фильтр, экспозиция образца и фотообработка ядерной эмульсии. Для выполнения указанных этапов необходимо приготовить ядерную эмульсию, проявитель,
24
закрепитель и другие фотореактивы, составы которых приведены в Приложении 1. Последовательность процедуры погружения препаратов в эмульсию представлена в Приложении 2. После покрытия ядерной эмульсией, образец помещался в светонепроницаемую черную коробку, которая с целью снижения радиационного фона, обусловленного вкладом радона и его продуктов распада, запечатывалась в Mylar мешок, и экспонировалась. Время экспонирования образца может длиться от 3-х часов до 30 суток.
Последним этапом обработки является фиксирование, промывка и сушка образцов. Готовые образцы в виде авторадиограмм используются для определения диаметра и активности частиц альфа-активного аэрозоля под микроскопом. На рисунках 1.1–1.4 представлены авторадиограммы с изображением альфа-активных частиц, различающихся по форме, размерам и активности.
Рисунок 1.1 – Авторадиограмма альфа-активной аэрозольной частицы с 30 треками
25
Рисунок 1.2 – Авторадиограмма альфа-активной аэрозольной частицы в виде бесцентровой звезды
Рисунок 1.3 – Авторадиограмма высокоактивных аэрозольных частиц в виде «паука» и единичные треки
26
Рисунок 1.4 – Авторадиограмма с альфа-активными аэрозольными частицами различного диаметра и активности, единичные треки
1.3.1.3. Техника определения размеров частиц с помощью оптического микроскопа
В 1970–80 гг. определение линейных размеров аэрозольных частиц проводилось путем их непосредственного измерения под микроскопом. В те годы применялись микроскопы типа МБИ-6 или МБИ-3, диаметр частиц измерялся с помощью окулярного винтового микрометра типа АМ-9-2, который надевался и закреплялся винтом на тубусе микроскопа.
Отсчетный механизм микрометра, позволяющий производить измерения в поле зрения, состоял из неподвижной шкалы с ценой деления 1 мм и подвижной сетки с перекрестием, расположенным в фокальной плоскости окуляра, а также микрометрического винта с отсчетным барабаном, одно деление которого равно 0,01 мм. Перекрестие служило для наводки на объект, а риски для производства отсчетов.
Предварительно с помощью объект-микрометра с ценой деления 0,01 мм определяли цену деления шкалы барабана. Цена деления микрометрического винта при окуляре х15 и объективе х20 составляла 0,3 мкм [14].
С помощью препарат-водителя микроскопа подводили одну сторону частицы к любому делению шкалы и определяли сколько делений шкалы микрометрического винта занимает частица, диаметр которой определяли по формуле:
D = n × c0 |
(1.5) |
27 |
|
где n – число делений шкалы микрометрического винта, которое занимает изображение частицы;
c0 – цена деления микрометрического винта в мкм; D – диаметр частицы в мкм.
В современных цифровых микроскопах определение линейных размеров объектов проводится автоматически. Предварительно с помощью объект-микрометра проводится калибровка цифровой системы визуализации микроскопа. Цифровая система визуализации микроскопа состоит из Программного Обеспечения (ПО) и цифровой камеры. Для того, чтобы в ПО появилась возможность измерения и анализа изображений, определяется коэффициент пересчета размера микрообъекта, измеренного в условных единицах «Пиксель» (разрешение цифровой камеры), в размеры метрической системы СИ (мкм, нм или мм). Сняв изображение шкалы объект-микрометра при каждом рабочем увеличении микроскопа и указав известное расстояние в режиме калибровки, задается коэффициент пересчета на реальные единицы длины в системе СИ. Цифровое изображение аэрозольных частиц плутония с автоматическим указанием их диаметра представлено на рисунках 1.5–1.6.
Рисунок 1.5 – Цифровое изображение альфа-активной аэрозольной частицы плутония d = 6,43 mm c 47 треками. Отбор пробы воздуха из помещения
плутониевого производства ПО «Маяк»
28
Рисунок 1.6 – Цифровое изображение альфа-активной аэрозольной частицы плутония d = 2,82 mm c 9 треками.
Отбор пробы воздуха из помещения плутониевого производства ПО «Маяк»
После измерения диаметра, с помощью микроскопа считается количество треков вблизи исследуемой аэрозольной частицы, затем рассчитывается активность А частицы:
A =11,57×10 |
-6 |
× |
N |
|
thF |
||
|
|
|
, Бк/частица
(1.6)
где N – число зарегистрированных вокруг частицы треков; t – время экспозиции образца в сутках;
h – коэффициент, учитывающий самопоглощение аэрозольных частиц; F – поправка на невидимые треки.
Коэффициенты h и F зависят от размера активных частиц и от максимального пробега альфа-частиц в веществе промышленного аэрозоля. Эта зависимость для плутониевого и уранового производств была исследована в середине 1960-х гг. Бадьиным В. И. и представлена в работе [15], из которой следует, что для изучаемого диапазона размеров частиц произведение коэффициентов h × F равно 0,5.
Конечным этапом оптикорадиографического метода является математическая обработка полученных результатов.
29
Рекомендовано к покупке и изучению сайтом МедУнивер - https://meduniver.com/