ЛЕКЦИЯ № 4. ФЕНОМЕНОЛОГИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТЕЙ
Феноменологическое описание оптических восприимчивостей кристаллических сред. Вектор поляризации; материальное уравнение в кристаллических анизотропных средах. Тензоры нелинейно-оптических восприимчивостей. Общие свойства тензора квадратичной восприимчивости.
Феноменологическое описание оптических восприимчивостей кристаллических сред.
Как отмечалось ранее, пространственное накопление нелинейных эффектов в слабо нелинейной оптической среде возможно при выполнении условий фазового синхронизма. Это возможно, как будет показано ниже, в
кристаллических анизотропных средах, обладающих двулучепреломлени-
ем. Рассмотрим особенности таких сред.
Под действием внешнего электрического поля диэлектрик поляризуется. Поле вызывает смещение электронных оболочек атомов относительно ядер; в результате атомы приобретают электрический дипольный момент. Это есть электронная поляризация диэлектрика. Наряду с электронной возможны и другие виды поляризации, наведенной внешним полем. Так, относительные смещения положительных и отрицательных ионов под действием поля приводят к ионной поляризации. Если в среде имеются постоянные диполи (дипольные молекулы), то может наблюдаться ориентационная (вращательная) поляризация, обусловленная поворотом диполей по направлению поля.
Наиболее быстро устанавливается электронная поляризация; смещение электронной оболочки атома происходит за время порядка 10–16–10–14 с. Для установления ионной поляризации необходимо большее время, поскольку процесс смещения более массивных микрообъектов (ионов) является более инерционным. Ионная поляризация устанавливается за время порядка 10–13–10–11 с. Еще более медленным является процесс поворота дипольных молекул; ориентационная поляризация характеризуется временами порядка и выше 10–10 с.
В качестве поляризующего поля рассмотрим электрическое поле световой волны, распространяющейся через кристаллический (анизотропный) диэлектрик. В этом случае ориентационная поляризация несущественна, поскольку время ее установления много больше периода колебаний поля в световой волне. Основную роль в оптическом диапазоне (точнее, в УФ, видимой и ближней ИК-областях спектра) играет электронная поляризация. При длинах волн излучения порядка 10 мкм и выше наряду с электронной становится существенной также ионная поляризация.
Вектор поляризации; материальное уравнение в кристаллических анизотропных средах.
Количественно поляризация диэлектрика описывается вектором поляризации Р, представляющим собой электрический дипольный момент
Нелинейная оптика. Конспект лекций |
-21- |
ЛЕКЦИЯ № 4. ФЕНОМЕНОЛОГИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТЕЙ
единицы объема среды, наведенный внешним полем. Поляризация есть «отклик» среды на внешнее воздействие. Последнее описывается вектором электрической напряженности Е внешнего поля (в данном случае поля световой волны). Соотношение, связывающее Р и Е, относится к так называемым ма-
териальным уравнениям. В линейной оптике рассматривается линейное
материальное уравнение |
P = (χ(1)ik )E |
и проекция поляризации на ось i |
|
есть |
|
|
|
|
3 |
|
|
Pi |
= ∑χ(1)ik Ek |
(k =1, 2,3) , |
(4.1) |
k =1
где αik – компоненты тензора диэлектрической восприимчивости среды. Этот
тензор симметричен; выбором соответствующей системы координатных осей он может быть приведен к диагональному виду:
|
|
χ(1)11 |
0 |
|
|
0 |
|
|
(χ(1)ik |
|
0 |
χ(1) |
|
|
0 |
|
(4.2) |
) = |
22 |
|
. |
|||||
|
|
0 |
0 |
|
χ |
(1) |
|
|
|
|
|
|
33 |
|
Для изотропных сред и кристаллов, относящихся к кубической систе-
ме, χ(1)11 = χ(1) |
22 |
= χ(1) |
33 = χ(1) В этом случае соотношение (4.2) принимает вид |
P = χ(1) E. |
|
|
|
Случай, |
когда α11 =α22 ≠α33 , соответствует одноосным кристаллам |
||
(с оптической осью вдоль оси z). Сюда относятся кристаллы тетрагональной,
гексагональной и тригональной систем. Случай, когда χ(1)11 ≠ χ(1) |
22 ≠ χ(1) |
33 , со- |
ответствует двуосным кристаллам (кристаллам ромбической, моноклинной и трйклинной систем). При изучении нелинейных явлений имеют дело преимущественно с одноосными кристаллами.
Тензоры нелинейно-оптических восприимчивостей.
Зависимость диэлектрической восприимчивости среды от напряженности внешнего постоянного электрического поля рассматривалась задолго до появления лазеров в рамках электрооптических эффектов. С появлением источников интенсивного когерентного света (лазеров) начались широкие исследования нелинейно-оптических эффектов-эффектов, основанных на зависимости диэлектрической восприимчивости от напряженности поля световой волны, распространяющейся в среде.
Учет зависимости тензора восприимчивости от напряженности поля превращает линейное материальное уравнение (4.1) в нелинейное:
3 |
|
Pi = ∑χki(1) (E)Ek . |
(4.3) |
k =1 |
|
Таким образом, совершается переход от линейной оптики к нелиней-
Нелинейная оптика. Конспект лекций |
-22- |
ЛЕКЦИЯ № 4. ФЕНОМЕНОЛОГИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТЕЙ
ной. Разложим χ(1) (Е) в ряд по степеням напряженности Е:
χ(1)ik
где χ(1)ik ; χ(2)ikj ; χ(3)ikjm −
3 |
3 |
3 |
|
|
(E) = χ(1) jk +∑χ(2)ikj Ej |
+∑∑χ(3)ikjm E j Em |
, |
(4.4) |
|
j=1 |
j=1 m=1 |
|
|
|
линейная восприимчивость (тензор 2-го ранга); квад-
ратичная нелинейная восприимчивость (тензор 3-го ранга) и кубичная нелинейная восприимчивость (тензор 4-го ранга). В принципе, в разложении (4.4) могут быть учтены также члены с нелинейными восприимчивостями более высоких порядков.
Характерные численные значения восприимчивостей диэлектриков следующие:
χ(1)ik ≈1; χ(1)ikj ≈10−11 −10−12 ì B; χ(1)ikjm ≈10−21 −10−22 (м/В)2. |
(4.4а) |
Учитывая, что напряженность поля лазерного излучения не превышает 10–9 (В/м), заключаем, что члены разложения (4.4) быстро уменьшаются по мере возрастания порядка.
Подставляя уравнение (4.4) в выражение (4.3), приходим к следующему нелинейному материальному уравнению:
Pi = Pлi + Pнлi = ∑χ(1) jk Ek +∑∑χ(2) k j k
ikj Ej Ek +∑∑∑χ(3)ikjm Ek Ej Em . |
(4.5) |
k j m |
|
Кубично- и квадратично-нелинейные среды. Для кристаллов, обладающих центром симметрии, а также для жидкостей и газов тензор χ(2)ikj равен нулю.
Напомним, что при преобразованиях координат компоненты тензора преобра-
зуются как произведения соответствующих координат. Например, |
χ(2)122 преоб- |
|
разуется как произведение хуу, а χ(2) |
223 – как ууz. Выполним операцию инверсии |
|
относительно центра симметрии кристалла: х+ х–, у+ у–, z+ |
z–. В этом |
|
случае все компоненты тензора χ(2)ikj |
должны изменить знак (поскольку им со- |
|
ответствуют произведения нечетного числа координат). Однако в силу цен-
тросимметричности кристалла тензор χ(2)ikj должен |
остаться неизменным. |
Следовательно, χ(2)ikj = – χ(2)ikj или, иначе говоря, χ(2)ikj |
= 0. |
Итак, в случае центросимметричных кристаллов, жидкостей, газов квадратичная поляризация отсутствует вследствие симметрии. Поэтому нелинейность указанных сред определяется в первом порядке кубичной восприимчивостью; такие среды называют кубично-нелинейными. Для изотропных кубично-нелинейных сред материальное уравнение принимает вид
Pi = Pлi + Pнлi = ∑χ(1) jk Ek +∑∑∑χ(3)ikjm Ek E j Em . |
(4.6) |
|
k |
k j m |
|
Нелинейная оптика. Конспект лекций |
-23- |
ЛЕКЦИЯ № 4. ФЕНОМЕНОЛОГИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТЕЙ
Необходимо отметить, что нелинейная поляризация, обусловленная кубичной нелинейностью, как в центросимметричных, так и в нецентросимметричных средах, при величинах поля лазерного излучения, меньших атомного, значительно меньше нелинейной поляризации, обусловленной
квадратичной нелинейностью. Однако реализуемые в газах резонансные
нелинейные восприимчивости нечетных порядков оказываются относительно большими, как будет оказано в дальнейшем.
|
Таблица 4.1 |
|
|
Кристаллы |
Сингонии (системы) |
Двуосные |
Триклинная. Моноклинная. Ромбическая |
Одноосные |
Тригональная. Гексагональная. Тетрагональная |
Если кристалл обладает квадратичной восприимчивостью, то основной вклад в его нелинейную поляризацию будет вносить квадратичная поляризация. Поэтому кристаллы с квадратичной восприимчивостью относят к квад- ратично-нелинейным средам. Из 32 кристаллических классов квадратичной восприимчивостью обладают 20 классов.
Общие свойства тензора квадратичной восприимчивости.
Временная дисперсия линейной и нелинейной восприимчивости.
Процесс установления поляризации среды требует некоторого времени. Следовательно, отклик среды на внешнее воздействие должен отставать во времени от воздействия. Точнее говоря, поляризация среды в данный момент должна определяться значениями напряженности поля в предшествующие моменты времени. Это означает, что надо учитывать временную дисперсию диэлектрической восприимчивости. Учет временной дисперсии приводит к зависимости тензора линейной и нелинейной восприимчивости от частоты световой волны, т. е. нелинейная поляризация среды связана с явлениями взаимодействия световых волн. Волна квадратичной поляризации есть результат взаимодействия двух световых волн, в результате которого рождается волна на третьей частоте: ω3 =ω1 ±ω2 . Такие взаимодействия называют
трехчастотными, а обусловленные ими процессы – трехфотонными. Поэтому при трехчастотном взаимодействии компоненты тензора нелинейной восприимчивости зависят от частот всех волн, участвующих в процессе:
χ(2)ikj (ω1 ±ω2 ,ω3 ) .
Сучетом предыдущего соотношения на частоты возможна более краткая за-
пись: χ(2) |
(ω ±ω |
) , а также еще более краткая – |
χ(2) |
, которая однако же |
ikj |
1 2 |
|
ikj |
|
предполагает частотную зависимость. В общем виде тензор третьего ранга,
каковым является тензор квадратичной нелинейной восприимчивости
χ(2)ikj , имеет 9х3 = 27 компонент. Однако в отсутствии резонансов тензор
χ(2)ikj (ω1 ±ω2 ,ω3 ) всегда симметричен относительно перестановки двух по-
следних индексов:
Нелинейная оптика. Конспект лекций |
-24- |
ЛЕКЦИЯ № 4. ФЕНОМЕНОЛОГИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТЕЙ
χ(2)ikj ≡ χ(2)ijk . |
(4.7) |
Согласно выражению (4.7) число независимых компонентов тензора χ(2)ikj не должно превышать 18. В действительности же для многих структур
это число значительно меньше; оно определяется симметрией кристалла. Так, в случае кристаллов группы дигидрофосфата калия тензор х имеет лишь два независимых компонента:
χ(2)123 = χ(2)132 = χ(2) |
213 = χ(2)131; χ312 |
(2) = χ(2) |
321 . |
(4.8) |
Соотношение (4.7) позволяет при рассмотрении тензора χ(2)ijk перейти от
системы трех индексов (от индексов i, j, k, каждый из которых принимает три значения) к системе двух индексов (к индексам i, l, где i = 1, 2, 3; l = 1, 2, ..., 6). Выражение (4.3) принимает теперь следующий вид. В операторном виде
P |
(2) |
ˆ |
(2) |
и по компонентам вектора |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||||||||||
|
= DF |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
6 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
P(нл)i = Pi (нл) = ∑dil Fl |
|
|
|
|
|
|||||||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
l =1 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
или в развернутой записи |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
F |
|
|
|
|||||
|
|
|
|
P(2) |
|
d |
|
|
|
d |
|
|
|
|
|
|
|
d |
|
|
|
|
d |
|
|
|
|
|
1 |
|
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
d |
|
|
|
|
d |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
F |
|
|
|
|||||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
(2) |
|
= d |
11 |
|
d |
12 |
|
d |
|
|
|
d |
|
|
|
d |
|
|
|
|
d |
|
|
|
|
= |
F |
|
|
. |
|||||
|
|
|
|
|
|
x |
|
|
|
|
|
|
13 |
|
|
14 |
|
15 |
|
|
|
16 |
|
|
|
|
|
|
2 |
|
|
|
|
||||||||
|
|
|
|
|
y |
|
|
|
|
|
22 |
|
|
23 |
|
|
|
24 |
|
|
|
25 |
|
|
|
|
26 |
|
|
|
|
3 |
|
|
|
|
|||||
|
|
|
|
|
|
P |
|
|
21 |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
d31 |
d32 |
|
d33 |
|
|
d34 |
|
|
d35 |
|
|
|
d36 |
|
|
|
|
|
F4 |
|
|
|
|||||||||||
|
|
|
|
Pz(2) |
|
|
|||||||||||||||||||||||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
F5 |
|
|||||||||||||||||||||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
F |
|
||||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
6 |
|
|
|
|
||
Здесь di1 = χi11; di2 = χi22 ; di3 = χi33 ; di4 |
= χi23 ; di5 |
= χi13 = χi31; di6 = χi12 = χi21 . |
|||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
Вектор F шестимерен:
(4.9)
(4.10)
F1 → Ex Ex ; F2 → Ey Ey ; F3 → Ez Ez ; F4 → Ey Ez + Ez Ey ; F5 → Ex Ez + Ez Ex ; F6 → Ex Ey + Ey Ex .
Используя выражение (4.10), можно представить матрицу для кристаллов группы дигидрофосфата калия в виде
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
ˆ |
|
0 |
0 |
0 |
|
d14 |
0 |
0 |
|
|
(4.11) |
||||
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
0 |
0 |
0 |
0 |
|
d14 |
|
0 |
|
|||||||
D = |
|
|
|
. |
|||||||||||
|
|
0 |
0 |
0 |
0 |
0 |
|
d36 |
|
|
|
||||
|
|
|
|
|
|
||||||||||
Рассматривая различные спектральные составляющие тензора χи, можно установить дополнительное соотношение симметрии:
Нелинейная оптика. Конспект лекций |
-25- |
ЛЕКЦИЯ № 4. ФЕНОМЕНОЛОГИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТЕЙ
χ(2)ikj (ω1 +ω2 ) = χ(2)ikj [(ω1 +ω2 ) −ω1 ] . |
(4.12) |
Оно означает, что тензор симметричен относительно перестановки первых двух индексов с одновременным соответствующим изменением комбинации частот, определяющей спектральную составляющую тензора. Соотношение (4.12) называют частотно-перестановочным соотношением. При ω1 =ω2 =ω
из соотношения (4.12) следует важный результат:
χ(2)ikj (2ω) = χ(2)kij (2ω −ω) . |
(4.13) |
В частотных диапазонах, где временная дисперсия восприимчивости выражена достаточно слабо, тензор χ(2)ikj оказывается симметричным относи-
тельно перестановок всех трех индексов. В этом случае имеет место как бы объединение предыдущих результатов. В итоге приходим к так называемым соотношениям Клейнмана:
χ(2)ikj = χ(2)kij = χ(2) jki = χ(2)ijk = χ(2)kji = χ(2) jik . |
(4.14) |
Таким образом, рассмотренная феномологическая теория нелинейнооптических свойств материалов позволяет вычислить значения нелинейной поляризации на основе экспериментального измеренных значений тензоров нелинейных восприимчивостей.
Нелинейная оптика. Конспект лекций |
-26- |