Synergetics 1_74 TATAPEHKO B A

Досі не з’ясовано мікроскопічну картину такої самоорганізації, оскільки вона вимагає розуміння механізмів процесу, які в кожному окремому випадку мають різну природу. Власне для реакції Бєлоу- сова–Жаботінского умови вибору реаґентів, деталі проміжних реакцій, їхні параметри (насамперед, швидкості реакцій {kj} тощо) є недостатньо відомими. Проте, як би то не було, можливість появи коливного режиму випливає вже з розгляду простих моделів.

Так, найпростіша хемічна реакція, яка має періодичну в часі поведінку, формулюється у вигляді:

R C1 k1 2C1, C1 C2 k2 2C2, C2 k3 F.

Якщо концентрації вихідної речовини R і кінцевого продукту F підтримуються сталими, — cR const, cF 0 (рівномірним поповнюванням ззовні та миттєвим забиранням назовні відповідно), то часові залежності концентрацій c1(t) та c2(t) компонентів C1 і C2 відповідно описуються системою рівнань:

часову залежність розв’язку якої схематично зображено на рисунку.

У зв’язку з цим постає питання: чому навіть ці прості моделі уможливлюють описати таке складне колективне явище самоорганізації? Відповідь на питання полягає в тім, що безліч можливих ступенів вільности складної системи підрозділяється на два класи: нескінченну безліч мікроскопічних ступенів вільности і невеличке число макроскопічних (так званих гідродинамічних мод). Згідно з синергетичним Хакеновим принципом підпорядкованости, у ході еволюції системи гідродинамічні моди пригнічують поведінку мікроскопічних ступенів вільности, повністю визначаючи картину самоорганізації. У результаті колективна поведінка системи задається декількома параметризованими характеристиками, які представляють амплітуди гідродинамічних мод. (Звісно, з іншого боку, у самоорганізації нерівноважної системи принципово важливу роль має відігравати й дисипація, що обумовлена процесами дифузії, в’язкости і/або теплопровідности і забезпечує перехід у стаціонарний стан.)

Блок-схема йонно-плазмової розпорошувальної системи, яка забезпечує бістабільний режим

квазирівноважної стаціонарної конденсації — самоорганізації багатофазної системи плаз-

ма–конденсат (1 — анода (a), 2 — зона ерозії матеріялу, що розпорошується в режимі жеврійного розряду, стаціонарний перебіг якого забезпечується магнетронним ефектом і кумульовною дією порожнистої катоди, 3 — система магнетів, що сприяє багаторазовому зростанню густини плазми з йонів речовини, що розпорошується, у інертному середовищі, тиском якого реґулюється довжина вільного пробігу йонів плазми (до мкм), поблизу ростової поверхні, 4

— порожниста катода (c), 5 — шар адсорбованих атомів, 6 — конденсат, 7 — підложжя).

Товщина прикатодного шару, де стається основний спад напруги, визначається Дебайовою

діелектрична проникність плазми (з провідністю ) за температури Tp і сумарної концентрації ni йонів речовини, що осаджується, та інертного

газу в системі накопичення. Jac D(neq nac)/ (> 0)— потік йонів (через вхідний отвір та заслінку), які накопичуються у прикатодному шарі (до концентрації nac на його верхній межі та до концентрації адатомів n(t) — на нижній межі, тобто поблизу ростової поверхні), де

a)Монокристал ніклю, одержаний за квазирівноважної конденсації в умовах флюктуаційного впливу зовнішнього середовища та польової селективности

b)Ажурна структура міді, яку одержано розпорошенням осадженого матеріялу за підвищеної потужности розряду

(розчинність солі у воді залежить від температури)

автоколивні процеси у кристалах, що опромінюються

Однією з технологічних проблем є зміна фізичних і механічних властивостей та структури конструкційних матеріялів ядрових реакторів. Розвиток ядерної енергетики, атомної техніки і космічних досліджень, розробка радіяційних технологій, необхідність забезпечення їх безпеки й економічности вимагають якісно нових матеріялів, здатних зберігати необхідні властивості під дією інтенсивних потоків проникної радіяції.

Екстремальні умови експлуатації сучасних функціональних матеріялів також характеризуються наявністю зовнішніх факторів, які активно впливають як на їхню внутрішню будову, так і на формування їхніх кінетичних властивостей, зокрема, на динаміку дефектів різної природи, що утворюються при опроміненні матеріялів і призводять до зміни фізико-механічних властивостей речовини. Та еволюція радіяційно-пошкоджених матеріялів і дифузійні процеси, які відбуваються в них, визначаються саме кінетичними властивостями тих систем. Найяскравіше це виявляється в сучасних дослідженнях радіяційних пошкоджень функціональних матеріялів, причому, пошкоджень такої амплітуди, коли рамки лінійних підходів виявляються заздалегідь обмеженими.

Характерною особливістю сучасних фізичних досліджень є спрямованість на суттєво нелінійні явища. Це обумовлено, з одного боку, зростаючими вимогами до матеріялів, які мають експлуатуватися в екстремальних умовах, наприклад, в зонах підвищеної радіяційної небезпеки, а з іншого боку, тим, що в нелінійних явищах виявляється природа фундаментальних фізичних взаємодій.

Можливості обчислювальної техніки дозволяють за допомогою таких універсальних і потужніх метод, як, наприклад, метода Монте-Карло, вирахувати майже всі потрібні параметри фізичних систем. Але й досі це потребує великих витрат обчислювального часу та зусиль комплексних колективів вчених з різних галузей фізики та програмування. Тому, задля розв’язання важливої проблеми сьогодення, — дослідження механізмів формування дефектів кристалічної ґратниці під дією опромінення, поведінки дефектів та їхнього впливу на стан і властивості речовин, — актуальним залишається завдання побудови адекватних фізичних моделів, які б достатньо точно описували взаємодію між підсистемами (квази)частинок у твердих тілах.

З точки зору практичного застосування результатів таких фізичних досліджень дуже важливим стає вивчення кінетики процесів перерозподілу домішок у приповерхневих шарах функціональних матеріялів під впливом імпульсних навантажень, зокрема, імпульсної дії лазерного променювання тощо. Передусім треба зауважити, що коректне врахування її відкриває шляхи для визначення головних параметрів зовнішніх імпульсів для формування потрібного профілю розподілу домішок на заданій глибині.

Характерною особливістю процесів перерозподілу домішок у приповерхневих шарах матеріялів в умовах імпульсного навантаження є наявність двох стадій. На першій відбувається інтенсивне масоперенесення, а друга характеризується процесами рекомбінації точкових дефектів. Експериментальні результати мірянь (пере)розподілу домішок, які проникали у приповерхневі шари металів з поверхні в результаті радіяційного опромінення або імпульсного лазерного променювання, вказують на цю особливість. А немонотонний характер розподілу домішок також вказує на суттєву нелінійність фізичних процесів, що стали його причиною.

Цікаві ефекти розпухання, окрихчування, зміцнення, плазучости, які виникають (і спостерігаються) зі збільшенням рухливости атомів у кристалічній ґратниці металів і стопів при дії опромінення, також пов’язують з радіяційно-стимульованою дифузією — фундаментальним процесом, котрий визначає еволюцію мікроструктури матеріялів під впливом радіяційної дії.

Далі розглянемо: утворення дефектів кристалічної ґратниці під впливом опромінення, просторово-періодичний розподіл точкових дефектів в опромінюваних кристалах, утворення надґратниць пор, як явище самоорганізації, радіяційно-стимульовану дифузію, явище радіяційного розпухання металів, радіяційне зміцнення, вплив збільшення пор на радіяційну плазучість тощо.

СУЧАСНА КЛАСИФІКАЦІЯ ФІЗИЧНИХ РАДІЯЦІЙНИХ ЕФЕКТІВ І ПОШКОДЖЕНЬ У ТВЕРДИХ ТІЛАХ

Загальна характеристика дії ультрафіолетового, оптичного, інфрачервоного випромінення, Рентґенових і -променів, електронного, невтронного, йонного,

атомового, молекулярного опромінень та позитронної анігіляції на тверді тіла

Є два основних питання, особливо важливих для визначення мікроскопічних (питомих) властивостей дефектів, що виникають у результаті радіяційного пошкодження матеріялів, по змінах у макроскопічних матеріялах через опромінення:

1)у чому відмінність між дефектами, які утворюються під дією різних частинок, що опромінюють, наприклад, електронів, невтронів або йонів?

2)яка концентрація дефектів ґратниці, що утворюються під дією заданого флюенса (тобто

інтеґрованої за часом густини потоку ) проникних у кристал частинок?

Частка атомів цілі, що зазнали удари, для флюенса дорівнює ( — повний переріз зміщення атомів) при опроміненні, наприклад, електронами. Проникні у кристал-ціль електрони взаємодіють із його електронами так само, як і з його ядрами. (У металах елек- трон-електронна взаємодія призводить також до виділення тепла.) Взаємодія електронів і ядер призводить до зміщення атомів із реґулярних позицій у ґратниці в міжвузловини. Необхідні для утворення міжвузлових атомів енергії в декілька електронвольтів можуть бути забезпечені за допомогою опромінення кристалу прискореними частинками. Для утворення при цьому (в основному поодиноких) так званих Френкелевих дефектів, — пар вакансія–міжвузловий атом, — мають значення лише зіткнення з енергіями відбою , більшими, аніж порогова енергія зміщення d. Так, навіть при лобовому зіткненні енергія електрона в 300 кеВ перетворюється в енергію відбою ядра Cu лише у 19 еВ. (Максимальна енергія, передана ядру Cu від осколкових невтронів з енергією 2 МеВ, підвищується до

125 кеВ.) За означенням, повний переріз зміщення —

де інтеґрал береться від рівня абсолютного мінімуму порогової енергії зміщення dmin до максимальної перетвореної енергії max (при лобовому зіткненні, наприклад, електрона, з енергією E); P( ) — ймовірність зміщення атома, якому передано енергію , з вузла ґратниці в іншу позицію.

Для нелобових зіткнень max(E). Енергія, передана атому цілі з масою M після пружнього лобового зіткнення з порівняно важкою сторонньою частинкою, що бомбардує (невтроном або йоном), з нерелятивістськими масою m і енергією E —

Для Cu max E/16, і середня енергія відбою 50 кеВ при опроміненні осколковими невтронами з енергією 1,6 МеВ, що на три порядки більше, аніж порогова енергія зміщення.

Ті атоми кристалічної ґратниці, енергії відбою яких мають порядок 100 кеВ, самі вподібнюються частинкам, що бомбардують, і витрачають свою енергію в зіткненнях з іншими атомами. Таким чином, первинно вибитий атом викликає каскад зіткнень, що відповідно до величини придбаної енергії призводить до каскаду зміщень і врешті-решт до каскаду дефектів. Густина зіткнень і утворених дефектів різко збільшується в напрямку кінця каскаду. Через Кулонову взаємодію йона, що рухається, з електронами твердого тіла останні збуджуються. А в результаті електрон-фононної взаємодії енергія губиться на тепловиділення. Наприклад, в кристалі Nі втрати на такі збудження становлять 60% при загальній енергії в 1 МеВ.

З урахуванням кількости Френкелевих дефектів, утворених первинно вибитим атомом відбою, для повного перерізу зміщення маємо:

— ефективна порогова енергія, обирана так, щоб підходящим чином замінити анізотропну поверхню порогової енергії сферою; N( ) — число зміщених атомів у каскаді. Природньо, диференційні перерізи d (E, )/d для набування енергії атомом цілі шляхом взаємодії з падною частинкою (енергії E) для невтронів і йонів являють собою зовсім різні функції від .

Сталі, що використовуються при конструюванні атомових реакторів, наприклад, як матеріяли оболонок, мають задовольняти особливим вимогам: не містити елементів із ізотопами, що мають великий переріз вбирання теплових і надтеплових невтронів (такими елементами, зазвичай наявними в сталях, є B, Co, Ta, Nb, Tі, Al, N). Протилежна вимога ставиться до сталей, які застосовуються як вбирні матеріяли або для захисних екранів; серед леґувальних елементів такого типу B має найвищу здатність вбирати невтрони в широкому інтервалі енергій (B 0,811B 0,210B, причому, для 11B 750 барн, а для 10B 3470 барн).

Зазначимо, що немає ріжниці у впливі на речовину цілі швидких невтронів або -квантів: обидва види випромінення впливають на весь об’єм досліджуваного матеріялу, тому що проникні здатности і невтронів, і -квантів є досить високими. Але у випадку невтронних потоків зміщення йонів спричинюють самі невтрони, а при -опроміненні — вторинні електрони. Ріжниця в тім, що електрони, утворені -квантами, обумовлюють поодинокі зміщення, а невтрони — каскади вторинних і вищого порядку зміщень. За оцінними розрахунками невтрон створює у 102–103 разів більше точкових дефектів, аніж власне електрон або -квант, який породжує швидкий електрон.

Позитрони високих енергій, яких інжектують у метал, швидко приходять у ньому в термодинамічну рівновагу із кристалічною ґратницею через збудження електронів і дірок і взаємодію з фононами. Термалізований позитрон дифундує у ґратниці і припиняє своє існування, проанігілювавши з деяким електроном. Час його життя залежить від загальної густини електронів, наявної уздовж дифузійного шляху позитрона. Зазвичай вакансії захоплюють позитрони у зв’язаний стан, а через відсутність внутрішніх («йонних») електронів у вакантному вузлі ґратниці локальна електронна густина там є істотно зниженою. Ця обставина призводить до збільшення на 20–80% часу життя захопленого позитрона в порівнянні з вільним позитроном в ідеальній ґратниці. Отже, позитрони в кристалі, що містить вакансії, припиняють своє існування на вільних електронах або потрапивши у пастки. Часи життя для обох варіянтів загибелі позитрона різні, а ймовірність захоплення пропорційна концентрації вакансій. Міряння часів життя можливі завдяки тому, що гамма-кванти випромінюються як при народженні, так і при загибелі позитронів, а перехід останніх до термодинамічної рівноваги відбувається за часи порядку декількох пікосекунд, тоді як середній час життя позитрона в металі становить 200 пс.