2. Ядерное топливо

К ядерному «горючему» относят делящиеся нуклиды, способные образовывать критическую массу и возбуждать при взаимодействии с нейтронами цепную управляемую реакцию деления тяжелых ядер. Расходование ядерного «горючего» в процессе деления называется «выгоранием». «Сжечь» в активной зоне ядерного реактора возможно только то количество ядерного «горючего», которое составляет избыток сверх критической загрузки [1].

Дефект массы, возникающий при делении ядер, трансформируется в тепловую энергию при торможении нестабильных осколков ядер, что одновременно приводит к накоплению радиоактивности высокого уровня. Ядерно-физическим требованиям, предъявляемым к ядерному «горючему», удовлетворяют четно-нечетные ядра актиноидов, содержащие четное число протонов и нечетное число нейтронов. Это природный изотоп ²³⁵U и искусственно получаемые изотопы ²³³U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴³Pu, которые делятся во всем спектре энергий нейтронов и способны поддерживать цепную реакцию деления.

Четно-четные ядра актиноидов (природные изотопы ²³⁸U, ²³²Th, искусственные изотопы ²³²U, ²³⁴U, ²³⁶U, ²³⁸Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴²Pu) могут делиться только быстрыми нейтронами с энергией, приближающейся к 1 МэВ и более. На таких изотопах организовать цепную реакцию деления ядер невозможно. Однако в процессе нейтронного захвата они превращаются в делящиеся ядра, что является воспроизводством ядерного «горючего». Наибольшее значение имеют природные изотопы ²³⁸U и ²³²Th, которые образуют, соответственно, делящиеся изотопы ²³⁹Pu и ²³³U. Вовлечение ²³⁸U увеличивает ресурс уранового топлива в ~ 100 раз, т.к. его доля в уране превышает 99%.

В активной зоне ядерного реактора использование ядерного «горючего» в чистом виде не всегда возможно по таким причинам, как низкая температура плавления урана и плутония, их химическая активность, низкая сопротивляемость коррозии в среде теплоносителя, плохая совместимость с конструкционными материалами и т.д. Поэтому в реакторах применяют коррозионно- и радиационно стойкие, в большинстве случаев тугоплавкие композиции материалов в виде сердечников, содержащих ядерное «горючее» и заключенных в герметичную оболочку твэлов (тепловыделяющих элементов).

Такие композиции называют ядерным топливом. Входящее в композицию ядерное «горючее» составляет небольшую долю по массе: от нескольких процентов (реакторы на тепловых нейтронах) до 20–30 % (реакторы на быстрых нейтронах). Природный уран состоит в основном из ²³⁸U, а массовая доля делящегося изотопа ²³⁵U составляет всего лишь 0,714 %. Природный торий практически полностью состоит из ²³²Th. Эти актиноиды и композиции на их основе получили название «топливного сырья».

К ядерному топливу предъявляют жесткие требования по обеспечению эксплуатационной надежности, радиационной безопасности и эффективности использования ядерного «горючего». Выбор ядерного топлива во многом определяется типом реактора (нейтронный спектр, вид теплоносителя, уровни рабочих температур и энергонапряженности твэлов). Ядерное топливо также должно удовлетворять следующим дополнительным требованиям [1]:

• минимальный паразитный захват нейтронов и высокую эффективность использования ядерного горючего;

• высокая сопротивляемость коррозии в среде теплоносителя;

• совместимость с контактирующими конструкционными материалами на весь срок службы;

• минимум формоизменения и деградации теплофизических и прочностных характеристик;

• максимальная термо- и радиационная стойкость;

• возможность радиохимической переработки облученного (отработавшего) ядерного топлива с использованием экономически целесообразных технологических процессов.

Задача максимального снижения радиационного газового распухания ядерного топлива должна решаться конструкционно посредством максимального удержания осколков в топливных матрице или сброса их под оболочку твэла в «газосборник».

Как уже отмечалось выше, в чистом виде применение U и Pu в ядерном реакторе не всегда возможно, поэтому уран и плутоний как металлическое ядерное топливо используют только в виде сплава. Например, по своим свойствам оптимальным признан уран-молибденовый сплав УМ-9 (U+9 % Mo). Металлический плутоний в виде сплава (плутоний + 1,7 % гафния) используют в качестве сердечников твэлов исследовательских и экспериментальных быстрых реакторов при температурах до 100–150 С. Металлический торий Th сам по себе обладает хорошими свойствами по коррозионной стойкости к воде, пластичности, совместимости с другими теплоносителями и конструкционными материалами и легко упрочняется небольшими присадками дисперсий своих оксидов, карбидов или нитридов.

Среди химических соединений урана, плутония и тория имеется весьма небольшое количество тугоплавких веществ, отличающихся хорошей радиационной стойкостью и совместимостью с конструкционными материалами и теплоносителями и поэтому представляющих интерес в качестве топливных материалов. Это оксиды, карбиды, нитриды и силициды, свойства которых приведены в табл. (3.2.1.).

Из существующих оксидных соединений урана и плутония (UO₂, U₄O₉, U₃O₈, PuO₂, Pu₂O₃) только диоксиды UO₂ и PuO₂ обладают комплексом свойств, приемлемых для ядерного топлива. К ним же можно отнести диоксид тория ThO₂. Они отличаются высокой емкостью по актиноидам, практически не взаимодействуют с водой, с конструкционными сталями вплоть до расплавления, со сплавами циркония до температур 800-1000 С, с жидким натрием до 300-500 С. В качестве сердечников твэлов энергетических ядерных реакторов преимущественно используют компактное керамическое диоксидное урановое топливо стехиометрического состава. Применяют также смешанное уран-плутониевое диоксидное топливо (МОХ-топливо) в реакторах на тепловых нейтронах (Франция, Англия, Бельгия, Германия) и планируется его применение в энергетических реакторах БН на быстрых нейтронах. Диоксидное плутониевое топливо PuO₂ применено в исследовательском импульсном реакторе ИБР-2.

Карбидные и нитридные высокотемпературные соединения актиноидов характеризуются высоким содержанием ядерного «горючего» и хорошей теплопроводностью по сравнению с оксидами, но из-за плохой совместимости с водой они применимы только в реакторах с жидкометаллическими теплоносителями. Из карбидов наиболее привлекательны монокарбиды UC, PuC и ThC. Мононитридное смешанное UN-PuN топливо выбрано для инновационного ядерного энергетического реактора БРЕСТ со свинцовым теплоносителем [2]. Исследования свидетельствуют о приемлемой совместимости UN-PuN топлива с оболочкой твэла из ферритно-мартенситной стали и со свинцовым теплоносителем. Для исключения или уменьшения образования ¹⁴C считается экономически обоснованным использование изотопа ¹⁵N или обогащенную им смесь (¹⁴N–¹⁵N).

Моносилицид урана U₃Si, не содержащий примеси свободного урана, обладает высокой коррозионной стойкостью в воде и паре до 250–300 С, а также коррозионно устойчив в жидком натрии. Его можно использовать в качестве материала сердечников твэлов бокового экрана натрий-охлаждаемых реакторов на быстрых нейтронах [1].