Крючков Основы учёта,контроля 2007

Масса образца может составлять от менее 100 мг до пределов, накладываемых ядерной безопасностью. Матрица – любая (твердая, жидкая, порошок, неоднородная). Геометрия – без ограничений. Возраст с момента химического выделения Pu – любой. Для измерений применимы как планарный, так и коаксиальный Ge-детек- торы.

Существуют разные диапазоны энергий гамма-лучей, содержащие излучения изотопов плутония. Во всех диапазонах полезная информация содержится в близких по энергии пиках разных изотопов. При измерениях в высокоэнергетических диапазонах можно измерять Pu, находящийся внутри толстостенных контейнеров, без извлечения образца наружу. В результате повышается безопасность работы операторов и появляется возможность инспекций опломбированных контейнеров, используемых для длительного хранения ЯМ.

При измерениях образцов с большой массой можно использовать излучения с энергиями 642,5 кэВ 240Pu, 646,0 кэВ 239Pu и 766,4 кэВ 238Pu, которые обладают большой проникающей способностью и приходят в детектор со всей толщины образца.

Измерения образцов в тонкостенных контейнерах проводят в низкоэнергетических диапазонах с помощью планарных Geдетекторов. Коаксиальные детекторы используют как в случае тонкостенных, так и толстостенных контейнеров.

Часто применяют планарные детекторы площадью 200–500 мм2 и толщиной 10–13 мм. Такие размеры являются компромиссом, позволяющим получать хорошее разрешение и приемлемую эффективность.

Применение планарных детекторов ограничено областью ≤400 кэВ. Для измерений в области более высоких энергий требуется коаксиальный детектор с разрешением ≤1,7 кэВ для пика калибровочного источника 60Со с энергией 1332 кэВ.

Контрольные измерения плутониевых образцов проводят с помощью программ MGA и FRAM.

MGA (многогрупповой анализ) – программа для определения изотопного состава Pu по результатам гамма-спектрометрических измерений в диапазоне энергий 99–104 кэВ. Используются все интенсивные гамма-пики и рентгеновские пики в этом диапазоне. Не

Минимальное подотчетное количество.

263

требуется ввода данных (они поступают с аналого-цифрового преобразователя – АЦП) и калибровки эффективности.

Основные ограничения программы:

•существует проблема определения 242Pu, который не поддается прямому измерению из-за очень малой интенсивности его гаммаизлучения. Полный анализ состава плутония требует либо приме-

нения разрушающего анализа (масс-спектрометрического метода), либо оценки содержания 242Pu методом изотопных корреляций;

•она неприменима при сильном фоне осколков деления и для измерений образцов в толстостенных контейнерах.

Для применения программы FRAM требуется спектр гаммаизлучения образца, измеренный на аппаратуре с высоким энергетическим разрешением, и набор параметров, которые будут использоваться при анализе. Параметры управляют поиском пиков, задают диапазоны анализа и изотопы, подлежащие определению.

Применение программы FRAM характеризуется следующими особенностями:

•легкой приспособляемостью к условиям различных измерений без необходимости перепрограммирования;

•возможностью для пользователя редактировать параметры анализа;

•возможностью проводить анализы самых разных образцов при содержаниях 2–38 % 240Pu, 0,01–50% 241Am, образцов в толстостенных контейнерах.

В табл. 5.7 приведены сведения о точности неразрушающих измерений изотопного состава плутония.

Таблица 5.7

Точность неразрушающих измерений изотопного состава плутония, %

FRAM также можно использовать для исследований урановых образцов, в частности для контроля обогащения изделий из урана, находящихся внутри контейнера. Дело в том, что широко распро-

264

страненные анализы с помощью программы MGAU основаны на измерениях мягкого излучения и не подходят для контроля защищенных образцов. Применение же FRAM дает возможность использовать для анализов более жесткие излучения, измеряя их спектр с помощью коаксиального НРGe-детектора. На рис. 5.8 представлены спектры излучения образцов урана с разным обогащением, полученные с помощью коаксиального HPGe-детектора.

Энергия, кэВ

Рис. 5.8. Спектры излучения образцов урана

Роль эталонов при гамма-спектрометрических измерениях изотопного состава Pu (и U) существенно отличается от их роли в других методах неразрушающего контроля. При гамма-спектрометрии искомые значения получают, используя известные физические константы и результаты самокалибровки. Эталоны используют лишь для контроля качества измерений.

Анализы растворов ЯМ. Денситометрия

Денситометрия на K-крае или L-крае поглощения (ККД или ЛКД) основана на измерении пропускания через образец раствора ЯМ сильно коллимированного пучка фотонов или гамма-квантов от внешнего источника. Метод практически нечувствителен к излучению, испускаемому самим образцом (например, допустимо высокое содержание в растворе продуктов деления). Коллиматор ограничивает наблюдение только малой частью образца. По этой причине

265

состав образца должен быть строго однороден во всем его объеме. Денситометр на K- или L-крае поглощения – прибор для неразрушающего анализа концентраций ЯМ в растворах (рис. 5.9).

Детектор

S D

Источник

Коллиматор Образец Коллиматор

Рис. 5.9. Схема денситометрических измерений

Коэффициент поглощения каждого элемента изменяется скачками при энергиях, равных энергиям связи электронов на K- и L-обо- лочках атомов (табл. 5.8).

Измерения пропускания излучения одной энергии через образец могут дать информацию о содержании одного материала или одной компоненты смеси. Использование излучения двух разных энергий дает возможность контролировать состав двухкомпонентной смеси.

Измерение пропускания при двух энергиях Е1 и Е2 дает систему уравнений для двух неизвестных концентраций:

Решение уравнений выглядит так:

266

где D = µ11 µ22 − µ12 µ12 .

Решение тем точнее, чем сильнее величина D отличается от нуля. Это условие выполняется, если использовать два излучения вблизи и по разные стороны от K-края (или L-края) поглощения тяжелой компоненты смеси. Если даже коэффициенты поглощения легкой компоненты при этих энергиях различаются слабо, разность D будет достаточно велика.

Подробно рассмотрим изменения µ (Е) вблизи К-края поглоще-

ния (рис. 5.10).

Рис. 5.10. Изменения коэффициентов поглощения легкой и тяжелой компонент ЯМ вблизи K-края

Измерив пропускания γ-излучений с энергиями ЕL и ЕU, находим искомую концентрацию ЯМ в растворе ρs:

267

Если ЕL и ЕU очень близки к ЕK, то ∆µm стремится к нулю, и результат измерения нечувствителен к поглощению в матрице.

Дополнительные измерения (калибровку) выполняют с эталонными растворами, помещенными в стандартные контейнеры.

При малых концентрациях ЯМ (десятки г/л) применяют денситометрию на L-крае поглощения, при более высоких (сотни г/л) – на K-крае поглощения.

Применяют источники излучений двух типов: первый – генераторы рентгеновского излучения, производящие фотоны с непрерывным широким спектром. Их применяют в измерениях и на K-крае, и на L-крае поглощения. Примеры спектров представлены на рис. 5.11. Отношение спектра образца к спектру сравнения дает пропускание.

Второй тип используемых источников – радиоактивные γ-источ- ники моноэнергетических излучений. Например, для измерения растворов плутония (Ек=121,82 кэВ) используют два источника:

75Se (Т1/2=120 дней, Еγ=121,1 кэВ) и 57Со (Т1/2=270 дней,

Еγ=122 кэВ). При измерениях с этими источниками влияние на результат поглощения в легкой матрице пренебрежимо мало, однако нужно учитывать разные скорости их распадов.

Для измерения растворов урана (Ек = 115,61 кэВ) применяют γ-источник иттербий-196 (169Yb) с периодом полураспада Т1/2 = = 32 дня. В этом случае вводить поправки на распад не требуется: один источник испускает обе группы квантов. Однако значительное различие в их энергиях (EL = 109,8 кэВ, EU = 130,5 кэВ) вызывает большую чувствительность к поглощению в матрице (большое

∆µm).

268

Анализы растворов ЯМ. Рентгено-флюоресцентный анализ (РФА)

Все атомы обладают упорядоченными системами электронных оболочек, характеризующимися определенными значениями энергии связи. При появлении вакансии на электронной оболочке ее заполняет другой электрон, переходящий с более высокой оболочки (рис. 5.12). Разница потенциальных энергий выделяется в виде рентгеновского кванта с энергией, равной разности энергий связи на нижней и верхней оболочках. Спектры характеристического излучения достаточно просты, что облегчает их анализ.

Чтобы освободить электрон с оболочки, нужно передать ему энергию, превышающую Есвязи. Для этого используют внешние источники возбуждения.

Вероятность возбуждения рентгеновского излучения K (или L) серии зависит от разности между энергией квантов источника возбуждения Е0 и энергией связи электронов на K–(или L)–оболочке Есвязи. Вероятность возбуждения максимальна, когда энергия гаммакванта лишь немного превышает энергию связи электрона.

VII

N

I

V

M K α1 α2

β3 β1

I

Рис. 5.12. Схема электронных переходов в атоме

270