Крючков Основы учёта,контроля 2007

где N0 – число гамма-квантов, испускаемых внешним источником, попавших на образец; N – число гамма-квантов, испускаемых внешним источником, прошедших через образец; µl – линейный коэффициент ослабления гамма-лучей; х – толщина образца. При условии плоской геометрии поправку вычисляют по формуле:

Для коррекции просчетов, обусловленных мертвым временем измерительной системы, используют дополнительный источник, прикрепленный вблизи детектора. Применение радиоактивного источника упрощает схему коррекции и повышает ее надежность по сравнению с аппаратурным способом коррекции, основанным на использовании генератора импульсов. Наблюдения за скоростью счета импульсов в пике, создаваемом этим источником, дают информацию о потерях счета при измерениях с образцами. Выбирают такой источник, чтобы его пик не мешал измерениям излучения ЯМ из образцов.

Для контроля растворов урана применяют метод пассивных измерений гамма-лучей с энергией 185,7 кэВ 235U с коррекцией результатов по результатам измерений пропускания излучения с энергией 136,0 кэВ источника 75Se и коррекцией просчетов с использованием источника 109Cd (энергия излучения 88 кэВ).

Диапазон измеряемых концентраций охватывает семь порядков величин. Размеры образцов меньше, чем при использовании других методов.

Контроль отходов. Сегментированное гамма-сканирование

Этот метод применяют для контроля контейнеров и резервуаров с твердыми и жидкими отходами, содержащими ЯМ. Условия измерений при этом достаточно сложны: ЯМ присутствуют в малых концентрациях и неравномерно распределены по высоте и по радиусу контейнера. Объемы же контролируемых образцов сильно различаются: от маленьких ампул до 200-литровых металлических бочек. Плотность матрицы относительно низкая.

251

Отходы с ЯМ на предприятиях располагаются в контейнерах слоями, и их неоднородность по горизонтали меньше, чем неоднородность по вертикали. Влияние горизонтальной неоднородности может быть ослаблено путем вращения образца во время анализа, влияние вертикальной неоднородности – путем анализа материала по сегментам. Каждый сегмент измеряют индивидуально, и все полученные значения суммируют. Основное допущение состоит в том, что ЯМ равномерно распределены внутри каждого сегмента и что ослабление гамма-излучений внутри сегмента может быть определено из измерений пропускания.

Сегментированное сканирующее устройство (ССУ) сочетает передвижение контейнера с измерением излучения. Возможно, ССУ является самым распространенным прибором для неразрушающих измерений, основанным на измерении γ-излучения.

Анализируемые излучения

При контроле содержания урана проводится измерение γ-излу- чения с энергией 185,7 кэВ.

При контроле 239Pu обычно измеряют γ-излучение с энергией

413,7 кэВ.

Полученные результаты, искаженные из-за поглощения γ-лучей в контейнере, корректируются с помощью поправочных коэффициентов, получаемых из измерений пропускания через контейнер γ-излучений источника 75Se с энергиями 136,0 кэВ, 264,6 кэВ, 279,5 кэВ и 400,6 кэВ. Для получения поправки к результату измерений излучения 185,7 кэВ 235U производят интерполяцию между значениями пропускания для гамма-линий с энергиями 136,0 кэВ и 264,6 кэВ, а поправку к измерениям излучения 413,7 кэВ 239Pu определяют с помощью экстраполяции.

Еще один источник 109Cd (Eγ = 88,0 кэВ) служит для коррекции просчетов импульсов.

Проведение измерений и обработка результатов

Чтобы получить результат, характеризующий среднее содержание ЯМ в контейнере, производят его вращение и вертикальное перемещение. При сканировании вертикальных сегментов контейнер постепенно поднимается, что позволяет усреднить разницу в ос-

252

лаблениях излучений из отдельных горизонтальных сегментов. Схема установки представлена на рис. 5.4.

Скорость счета импульсов в пике полного поглощения nр получают из измерений, используя формулу:

где n'р – измеренная скорость счета в интервале, содержащем нуж-

ный пик; (Rref /RRL) – поправка на просчеты, полученная из измерений с 109Cd без образца и с образцом; RB – скорость счета фона под

пиком.

Рис. 5.4. Схема установки для сегментированного сканирования

Измеренная и откорректированная скорость счета импульсов в гамма-пике nр связана с массой определяемого изотопа калибровочным коэффициентом, который определяют с помощью эталона. Вклад калибровочного коэффициента в систематическую и случайную погрешности измерения должен быть относительно мал.

Несколько факторов могут влиять на результаты измерений с эталоном: однородность его материала, величина пропускания (должна быть больше 10%), размер частиц ЯМ и др.

253

Метод сегментированного сканирования применим для многих материалов низкой плотности, содержащих ЯМ: бумаги, песка, пластика, золы, жидкостей.

Контроль отложений

Отложением называют ЯМ, остающийся внутри технологического оборудования, который нельзя извлечь путем обычной промывки. Он осаждается в резервуарах, накапливается в технологических трубах, в вентиляционных системах. Величина отложений может составлять от 0,1 до 0,2% полной производительности установки даже после тщательной зачистки оборудования. На первом этапе эксплуатации новой установки доля отложений может составлять от 1 до 10 % от произведенного продукта.

Большинство измерений отложений урана и плутония основано на регистрации пика 185,7 кэВ 235U и совокупности пиков 239Pu с энергиями 375 кэВ и 414 кэВ. Для измерений этих гамма-квантов чаще всего применяют портативные сцинтилляционные NaI-детек- торы. При измерениях их окружают свинцовым экраном с коллимационным отверстием, пропускающим излучение только с определенного направления.

План работ по измерению массы отложений состоит из следующих этапов.

1.Анализ возможных мест отложений в оборудовании.

2.Быстрое обследование с использованием коллимированных приборов для определения зон, в которых отложено наибольшее количество ЯМ.

3.Градуировка детекторов с использованием стандартных образцов. Каждый детектор градуируется для зоны отложений в виде точки, линии или плоскости.

4.Выбор модели для отложения в каждом узле оборудования. Отложения характеризуются как точка, линия или плоскость, и с ним проводятся количественные измерения.

5.Количественные измерения. Большая часть времени отводится на зоны, где находится основная масса ЯМ.

6.Для оценки неопределенности результата измерения проводят измерения отложений с разных направлений и с разного расстояния, используя различные модели для описания геометрии. Оцени-

254

вают и вводят поправки на ослабление излучения из-за самопоглощения в отложении и поглощения на пути в детектор.

Процедура градуировки

Градуировку для точки, линии или плоскости можно провести с помощью одного перемещаемого точечного источника из 1–5 г 235U или 239Pu. Следует помнить, что самопоглощение гамма-квантов в уране или плутонии может быть очень большим.

Если стандартный точечный источник содержит т0 граммов ЯМ, то масса точечного отложения m (г) определяется по формуле:

где С – скорость счета при измерении отложения, r – расстояние между детектором и отложением.

В случае линейного распределения отложения масса ЯМ на единицу длины отложения mL (г/м) определяется из выражения:

Если выбрана плоская модель распределения отложения, массу ЯМ на единицу площади зоны отложения mA (г/м2) находят по формуле:

Гамма-спектрометрические измерения обогащения урана

Существуют два определения обогащения урана изотопом 235U:

• обогащение (массовые проценты) Е1=(масса 235U/общая масса

U)100%;

255

• обогащение (атомные проценты) Е2=(число атомов 235U/общее число атомов U) 100%.

Анализы обогащения урана, основанные на предположении, что интенсивность гамма-излучения 235U из образцов урана достаточной толщины пропорциональна их обогащению 235U, получили широкое распространение. Гамма-кванты с энергией 185,7 кэВ при распадах 235U испускается с вероятностью (57,5±0,9)% (квантовый выход излучения*, число квантов указанного излучения достигает

4,6 104 квант/(с г).

Длины свободного пробега и «бесконечные» толщины для квантов 185,7 кэВ в соединениях урана приведены в табл. 5.4.

Таблица 5.4

Длины свободного пробега и «бесконечные» толщины для гамма-излучения с энергией 185,7 кэВ в соединениях урана

Описание метода

Детектор (рис. 5.5) регистрирует излучение, прошедшее через фильтр и коллиматор. С помощью коллиматора устанавливается площадь видимой детектором поверхности. Фильтр поглощает излучение в области энергий ниже 185,7 кэВ, что позволяет разгрузить измерительный тракт, повысить долю сигналов 185,7 кэВ в полном потоке сигналов через тракт. Фильтры изготовляются из материалов среднего веса (Cd, Ni и др.).

Скорость счета импульсов в фотопике nр=Sф/t, где Sф – счет импульсов в фотопике, t – время измерения, определяется следующим выражением:

* В иностранной литературе часто используется термин «коэффициент ветвления».

256

где K = [(Ωd / 4π) ε λ235 I AU Tф]; Тобр – коэффициент пропуска-

ния для исследуемого образца; Тк – коэффициент пропускания для стенки контейнера; Тф – коэффициент пропускания фильтра; µU, ρU – массовый коэффициент ослабления и плотность урана; µМ, ρМ – массовый коэффициент ослабления и плотность матрицы.

Член [1+(µM / µU ) (ρM / ρU )] учитывает разбавление урана в

образце другими материалами (кислород, фтор, плутоний и др.). Он зависит от состава измеряемого материала.

K определяют с помощью физического эталона, и его значение становится калибровочным коэффициентом. Таким образом, искомое значение обогащения получают по формуле:

Теперь сравним измерения с NaI- и Ge-спектрометрами. Часть спектра, полученного на NaI-спектрометре, в области пика 185,7 кэВ 235U показана на рис. 5.6.

Рис. 5.6. Спектр гамма-излучения, измеренный на NaI-детекторе

258

Счет импульсов в фотопике Sф = p – f b, где p – суммарный счет импульсов в заданном диапазоне энергий Е1–Е2, включающем фотопик 185,7 кэВ; b – суммарный счет импульсов фона в диапазоне выше пика (см. рис. 5.6); f – коэффициент пересчета между измеренным фоном и фоном в области пика. Фон оценивается путем экстраполяции по числам отсчетов в каналах выше пика.

При анализах бесконечно толстых образцов Е=nр/K=А p+В b, где А и В (В = –f А) – калибровочные коэффициенты, определенные из измерений с эталоном.

При измерениях на полупроводниковых Ge-детекторах нет проблем с вычитанием фона. Пики примерно в 20 раз уже, чем при измерениях на NaI-детекторах, соответственно выше отношение пик/фон.

Измерения относительной интенсивности гамма-излучений 235U и 238U

Главный недостаток метода измерения обогащения урана, основанный на регистрации излучения 185,7 кэВ, – необходимость калибровки измерительной системы для каждого нового контейнера с образцом урана. Этого недостатка лишен метод измерения обога-

щения по относительной интенсивности гамма-излучений 235U и

238U.

Существует три диапазона энергии в спектре гамма-излучения, которые можно использовать для подобных измерений: 53–68 кэВ, 84–130 кэВ и 185–1001 кэВ.

Область 84–130 кэВ включает ряд γ- и ХK-линий изотопов урана. Излучения 235U и 238U в этой области очень близки по энергии, и поэтому регистрируются с почти одинаковой эффективностью.

Соотношение между концентрациями изотопов в образце получают по формуле:

где Ni , Nk – число атомов i-го и k-го изотопов в образце соответственно; Т1i/ 2 , Т1k/ 2 – период полураспада i-го и k-го изотопов соответственно; εγi , εγk – эффективности регистрации излучений в анали-

259

зируемых пиках i-го и k-го изотопов соответственно, которые в данном случае включают эффективность детектора, геометрию измерений, самопоглощение излучений в образце и их ослабление в

материалах между образцом и детектором; Iγi , Iγk – квантовые вы-

ходы излучений, регистрируемых в анализируемых пиках i-го и k- го изотопов соответственно.

Скорость счета nip и концентрация i-го изотопа соотносятся следующим образом:

Член в скобках имеет одинаковое значение для всех гаммаизлучений, испускаемых одним изотопом. Поэтому отношение

( nip / Iγi ) пропорционально эффективности εγi .

Процедура измерений относительной эффективности включает:

• определение скоростей счета nip в ряде пиков, принадлежащих одному изотопу, и вычисление значений nip / Iγi , характеризующих

эффективность εγi . Величины Iγi известны для каждой группы квантов, образующих эти пики Si;

• полученные значения εγi для ряда пиков используют для по-

строения зависимости εγ от Еγ .

Основная трудность работы в диапазоне 84–130 кэВ – близость измеряемых излучений по энергиям – преодолевается путем применения Ge-детекторов с высоким разрешением и специальной программы разложения спектра MGAU (рис. 5.7).

Для определения относительного содержания 235U используют рентгеновские пики 89,95 кэВ (Th XKα2) и 93,35 кэВ (Th XKα1),

а для 238U – дуплет перекрывающихся гамма-пиков 92,37 кэВ и

92,79 кэВ (234Th).

Содержание 234U определяется по гамма-линии 121 кэВ. Погрешность определения обогащения составляет не более несколь-

ких процентов для образцов урана от обедненного до высокообогащенного (от 0,3% до 93% 235U).

260