МИНИСТЕРСТВО ОБРАЗОВАНИЯ И НАУКИ РОСИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ

Федеральное государственное АВТОНОМНОЕ образовательное учреждение высшего профессионального образования

«Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»

Кафедра № 37

отчет по учебно-исследовательской работе

по ТЕМе:

“РАЗРАБОТКА ON-LINE ТЕХНОЛОГИЙ ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ИЗОТОПОВ С-12, C-14, I-127 В СОЕДИНЕНИЯХ HI, СО₂ и I₂

В процессах переработки облученного ядерного топлива"

Выполнила студент гр. T8-37 ___________________Мамедова Г.Ш.

Руководитель работы _________ д.ф.-м.н., доцент Киреев С.В.

Москва 2013

Оглавление

Введение 1

ЧАСТЬ I.ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР. МЕТОДЫ ОПРЕДЕЛЕНИЯ CО2, HI и I2 3

1. Литературный обзор HI 6

2. Литературный обзор CO2 8

3. Литературный обзор I-127 12

ЧАСТЬ II. РАССЧИТАННЫЙ СПЕКТР ДЛЯ HI и CO2 13

2.1. Рассчитанный спектр HI 13

2.2. Рассчитанный спектр CO2. 16

ЧАСТЬ III. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ФЛУОРЕСЦЕНЦИИ ИЗОТОПОВ ЙОДА-127 21

ЗАКЛЮЧЕНИЕ 24

Список литературы 26

Введение

В настоящее время одной из наиболее актуальных проблем мировой атомной энергетики является обеспечение эффективного и экологически безопасного функционирования предприятий ядерно-топливного цикла (ЯТЦ). Особую остроту данная проблема приобретает в России в связи с принятием решений Правительства РФ об интенсивном развитии ядерной энергетики в нашей стране. Среди веществ, образующихся в результате деятельности предприятий ЯТЦ, в первую очередь стоит выделить глобальные радионуклиды, к которым относятся углерод-14, углерод-12, йод-127. В технологических процессах переработки ОЯТ необходимо обеспечивать непрерывный контроль концентрации данных веществ.Это важно, как с точки зрения экологической безопасности, так и для контроля над ходом химических реакций, протекающих при переработке ОЯТ.

В 2013 году между НИЯУ МИФИ и ОАО "Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов» (ОАО «Росатом») должен быть подписан договор на выполнение научно-исследовательской и опытно-конструкторской работы «Разработка дистанционных on-line технологий детектирования газообразных радионуклидов в процессах переработки ОЯТ». Техническое задание этого договора предусматривает разработку метода оптической спектроскопии для анализа отходящих из головных аппаратов газов с целью контроля работы системы локальной газоочистки и технологических процессов в головных аппаратах переработки плотного ОЯТ.

Вышесказанное определяет цель настоящей работы:

1. Литературный обзор, выявляющий наиболее удобный и перспективный метод он-лайн детектирования изотопов C-12, C-14, I-127 в соединениях CО₂, HIи I₂

2. Проведение лабораторных экспериментальных и расчетных исследований, посвященных разработке метода высокочувствительного детектирования йода-127 в молекулах I₂

Часть I.Литературный обзор. Методы определения cо2, hi и i2

Среди методов детектирования веществ в газовой фазе можно выделить нейтронно-активационные, химические и масс-спектрометрические.

Нейтронно-активационный метод качественного и количественного элементного анализа вещества, основанный на активации ядер атомов и исследовании образовавшихся радиоактивных изотопов (радионуклидов). Вещество облучают ядерными частицами или γ-квантами. Затем определяют вид, т.е. пордковый номер и массовое число, образовавшихся радионуклидов по их периодам полураспада и энергиям излучения, которые табулированы. Поскольку ядерные реакции, приводящие к образованию тех или иных радионуклидов, обычно известны, можно установить, какие атомы были исходными[1].

Химический метод. Сущность данного метода состоит в том, что молекулы некоторых веществ в результате воздействия ионизирующих излучений распадаются, образуя новые химические соединения. Количество вновь образованных химических веществ можно определить различными способами. Наиболее удобным для этого является способ, основанный на изменении плотности окраски реактива, с которым вновь образованное химическое соединение вступает в реакцию.. 

Масс-спектрометрический метод исследования вещества, основанный на определении отношения массы к заряду и количества заряженных частиц, образующихся при ионизации представляющих интерес компонентов пробы.

Важное отличие масс-спектрометрии от других аналитических физико-химических методов состоит в том, что оптические, рентгеновские и некоторые другие методы детектируют излучение или поглощение энергии молекулами или атомами, а масс-спектрометрия имеет дело с самими частицами вещества[2].. 

Главным недостатком вышеописанных методов является невозможность проводить измерения в реальном масштабе времени, что зачастую ограничивает возможности практического использования рассмотренных методов в задачах мониторинга промышленных выбросов радиохимических предприятий.

Среди методов, обеспечивающих контроль изотопов, в реальном масштабе времени следует выделить резонансно-дифференциальный метод, ИК-спектроскопию и флуоресцентную спектроскопию. Однако, несмотря на возможность обеспечения высокой чувствительности, резонансно-дифференциальный метод сопряжен со сложностями и, как следствие, со значительной стоимостью приборного оборудования, что является его главным недостатком. Поэтому рассмотрим оставшиеся два метода подробней.

Флуоресцентная спектроскопия – в основе метода лежит явление люминесценции – излучения, которое представляет собой избыток над тепловым излучением тела и продолжается в течение времени значительно превышающего период световых колебаний. К особенностям метода стоит отнести необходимость совпадения частоты перехода между энергетическими уровнями молекулы с частотой возбуждающего излучения.

В отличие от других химических элементов, йод обладает спектром флуоресценции в диапазоне видимого света с достаточно часто располагающимися пиками, что позволяет возбуждать флуоресценцию данного вещества многими промышленными лазерами, работающим в диапазоне от зеленой до красной области спектра [3].

Инфракрасная спектроскопия (ИКС) - метод анализа основан на записи инфракрасных спектров поглощения вещества, т.е. в диапазоне длин волн 10^-6-10^-3 м. Поглощение веществом в области инфракрасного излучения происходят за счёт колебаний атомов в молекулах. Переходы между различными колебательными состояниями в молекулах квантованы, благодаря чему поглощение в ИК-области имеет форму спектра, где каждому колебанию соответствует своя длина волны. Длина волны для каждого колебания зависит от того какие атомы в нём участвуют, и кроме того она мало зависит от их окружения. То есть для каждой функциональной группы характерны колебания определённой длины волны (соответственно и полос в ИК-спектре). Именно на этих свойствах ИК-спектров основана идентификация соединений по спектральным данным. По числу и положению пиков в ИК спектрах поглощения можно судить о природе вещества (качественный анализ), а по интенсивности полос поглощения — о количестве вещества (количественный анализ).Т.к. молекула HI имеет дипольный момент, то и валентные колебания этой молекулы активны в ИК- области, а у углекислого газа – дважды вырожденное деформационное колебание ν₂ и антисимметричное валентное колебание ν₃.