Калин Физическое материаловедение Том 6 Част 2 2008

Таблетки с осевой полостью распухают сильнее сплошных, изза наличия дополнительной, свободной от нагрузок, поверхности. Исключение из суммарного эффекта вклада «твердого» распухания показывает характер изменения пористости оксидного топлива от температуры облучения (штриховые линии).

Выгорание отвечает за концентрацию ПД в топливе и поэтому тоже оказывает значительное влияние на процесс распухания. На рис. 24.197 показано одновременное влияние на распухание МОХтоплива температуры и выгорания, из чего следует, что распухание пропорционально выгоранию и существенно возрастает с увеличением температуры центра таблетки.

Рис. 24.197. Влияние температуры и выгорания на распухание смешанного оксидного топлива:

– Тmax < 2500 ºC;  – Тmax < 2500 ºC;  – Тmax < 1700 ºC;  – плавление

Зависимость объемного распухания от фактической исходной плотности сердечника твэла из UO2 изображена на рис. 24.198. Пористость, образующая дополнительный объем, заполняемый распухающим топливом, снижает напряжения и деформации в оболочке до выгораний, при которых распухание меньше исходной пористости топлива. В такой ситуации анализ радиационного поведения топлива оказывается важным для выбора начального зазора топливо-оболочка, оценки его изменения в процессе работы, изучения накопления ПД, выходящих из топлива, а так же определе-

331

нием давления и теплопроводности смеси газов газа в зазоре, от чего зависит температурный режим топлива.

Рис. 24.198. Изменение объема смешанного оксидного топлива при высоких выгораниях в зависимости от исходной пористости материала:

 – таблеточные сердечники;  – втулочные сердечники; ,– виброуплотненные гранулы;  – облучение до 100000 МВт·сут./т в реакторе на быстрых нейтронах;  – облучение до 110000 – 140000 МВт·сут./т в реакторе

на тепловых нейтронах

Распределение структуры и пористости по радиусу облученного оксидного сердечника твэла представлено на рис. 24.199, из которого четко видно, что «газовое» распухание топлива однозначно связано с поведением ГПД в различных структурных зонах сердечника и динамикой их формирования при облучении.

Рис. 24.199. Схема структур (а) и распределение пористости (б) по радиусу сердечника твэла (цифры на рисунке означают размер равноосных зерен)

332

Факторы, влияющие на выход газообразных продуктов де-

ления. Выход ГПД из оксидного топлива характеризуется сильной температурной зависимостью, которая выражается следующим образом:

В процессе деления образуется спектр ГПД с различными периодами полураспада: от 137Xe с периодом полураспада 229,4 с до долгоживущих нуклидов 85Kr с T1/2 = 10,73 года, стабильных нуклидов 87Kr, 136Xe и др. Кроме того, предшественниками ГПД могут быть такие легколетучие элементы, как I ,Te, Br, Rb, которые имеют отличные от нейтральных газов химические свойства и, соответственно, растворимость и коэффициент диффузии в топливе.

Период полураспада, естественно, сказывается на выходе нуклида. Короткоживущие нуклиды успевают выйти только из поверхностных слоев, тогда как стабильные и долглживущие – из всего объема зерна (или образца). Поэтому выход последних обычно преобладает.

Повышение плотности топлива снижает абсолютный выход ГПД вследствие уменьшения количества пор, в которых ГПД мигрируют значительно быстрее, чем в матрице топлива.

Образование в оксидном топливе на границах зерен взаимосвязанных каналов и туннелей, о которых говорилось выше и которые резко ускоряют выход ГПД из топлива, происходит при достижении определенного критического выгорания. Оно наступает раньше в крупнозернистых таблетках, однако выход ГПД из мелкозернистого топлива на закритической стадии выше, чем из крупнозернистого. Вследствие этого выход ГПД из мелкозернистого топлива в конечном итоге оказывается большим, чем из крупнозернистого

(рис. 24.200).

После достижения критического выгорания выход короткоживущих ГПД резко увеличивается. В то же время до достижения критического выгорания относительный выход короткоживущих

333

нуклидов ГПД (Т1/2 5сут.) практически не зависит от размера зерна и одинаков для образцов как с мелким (d = 5 10 мкм), так и с

крупными (d = 20 40 мкм) зерном.

Рис. 24.200. Модельный расчет выделения газообразных продуктов деления из оксидного топлива в зависимости от размеров зерен при разных температурах (скорость делений 1013 дел./см3·с, выгорание 1021 дел./см3, температурный градиент 1000 К/см)

Характер выхода ГПД из топлива в процессе облучения изображен на рис. 23.201, откуда следует, что по достижении определенного критического выгорания, величина которого зависит от температуры, наблюдается резкий всплеск выхода ГПД, что соответствует выбросу накопленных в МЗП газообразных продуктов деления при образовании систем взаимосвязанных каналов и туннелей. При закритическом выгорании выход ГПД плавно увеличивается по мере повышения выгорания.

С увеличением скорости деления скорость выхода ГПД возрастает. Изменение режимов облучения вызывает при газовыделении соответствующие переходные процессы, которые, однако, не подчиняются простым закономерностям, так как при этом происходит не только изменение концентрации диффундирующих ГПД и температуры, но и изменение диффузионной среды.

334

13.Какие основные компоненты присутствуют в паре над UO2, PuO2

и(U,Pu)O2?

14.Как изменяется температура плавления оксидного ядерного топлива при выгорании?

15.От чего зависит коэффициент линейного термического расширения диоксида урана, диоксида плутония и МОХ-топлива?

16.Дайте характеристику температурной зависимости теплоемкости оксидного ядерного топлива.

17.Назовите основные вклады в теплопроводность оксидного ядерного топлива.

18.Что такое тепловое сопротивление?

19.Какие факторы оказывают наибольшее влияние на теплопроводность оксидного ядерного топлива?

20.От каких параметров зависит величина сечения рассеяния фононов точечными дефектами?

21.Что такое интегральная теплопроводность?

22.Какой тип электрической проводимости у диоксида урана?

23.Для какого элемента (урана или кислорода) скорость самодиффузии в диоксиде урана выше?

24.Как изменяются механические свойства диоксида урана при изменении температуры?

25.Что такое хрупко-вязкий переход?

26.Как влияет отношение кислород/металл на скорость термической ползучести оксидного топлива?

27.От каких факторов зависит тип механизма термической ползучести диоксида урана?

28.Как влияет облучение на скорость ползучести диоксида урана?

29.Дайте характеристику совместимости диоксида урана и диоксида плутония с основными конструкционными материалами и теплоносителями.

30.Какие факторы обуславливают перестройку структуры оксидного топлива?

31.Когда происходит перестройка структуры оксидного топлива?

32.Как изменяется распределение пористости при перестройке структуры?

33.Каковы механизмы миграции пор?

34.Каков механизм образования столбчатых зерен?

35.Что является движущей силой роста крупных равноосных зерен?

36.Какова причина радиационного доспекания оксидного топлива?

337

37.Какие факторы благоприятствуют радиационному доспеканию оксидного топлива?

38.Что вызывает перераспределение кислорода в оксидном топливе,

икак оно происходит в случае до- и застехиометрических оксидов?

39.Чем вызвано перераспределение актиноидов в оксидном топливе,

икаковы его последствия?

40.По каким признакам подразделяют продукты деления, накопившиеся в оксидном топливе?

41.Какие продукты деления растворяются в диоксиде урана?

42.От чего зависит присутствие продукта деления в оксидной топливной матрице в виде оксида или металла?

43.В каком состоянии присутствует осколочный молибден в до- и застехиометрическом смешанном уран-плутониевом топливе?

44.Как изменяется кислородный потенциал смешанного уранплутониевого оксидного топлива с увеличением выгорания?

45.Что является движущей силой процесса миграции продуктов деления в оксидном топливе?

46.Как распределяются продукты деления по сердечнику твэла?

47.От каких факторов зависит глубина интеркристаллитной коррозии оболочки твэла из коррозионно-стойкой стали продуктами деления при выгорании смешанного оксидного топлива в быстром реакторе?

48.Какие продукты деления оказывают коррозионное воздействие на оболочку твэла из коррозионно-стойкой стали?

49.Как происходит распухание оксидного ядерного топлива?

50.Какие факторы влияют на рост пузырьков газообразных продуктов деления?

51.Как взаимодействуют дефекты кристаллической структуры с газовыми пузырьками?

52.Чем обусловлен процесс исчезновения пузырьков газообразных продуктов деления?

53.Какие факторы влияют на выделение газообразных продуктов деления?

54.Приведите примеры использования оксидного ядерного топлива.

338

24.4. Карбидное ядерное топливо

Монокарбид урана и смешанные монокарбиды урана и плутония, обладающие рядом благоприятных физических свойств, являются потенциально важными видами ядерного топлива и воспроизводящими материалами. Они имеют высокую размерную стабильность под облучением, и их использование в ядерных реакторах позволяет достигнуть глубокого выгорания и, следовательно, снизить стоимость ядерного топливного цикла. Характерными особенностями простых и смешанных карбидов урана и плутония являются: высокая, по сравнению с оксидами, теплопроводность, повышенная плотность и лучшая способность к удержанию ГПД. Эти факторы позволяют отметить следующие преимущества использования карбидов в качестве ядерного топлива или воспроизводящих материалов:

а) топливные сердечники могут иметь больший диаметр вследствие более высокой теплопроводности, что будет способствовать более низкой стоимости изготовления твэлов и меньшим потерям нейтронов в конструкционных материалах при одинаковой загрузке топлива;

б) температура топлива является более низкой по сравнению с температурой оксидного топлива даже при более высокой удельной мощности, что позволяет уменьшить выделение ГПД в процессе облучения;

в) рабочая температура карбидного топлива существенно ниже его предельной тепловой нагрузки, что приводит к потенциальному увеличению уровня безопасной работы из-за более низкого значения отрицательного эффекта Доплера. Этот эффект обусловлен тем, что сечения взаимодействия с нейтронами зависят от температуры топлива и скоростей нейтрона и атомного ядра. Эффект Доплера создает в реакторе мгновенный отрицательный температурный коэффициент реактивности, который противодействует изменению мощности реактора и температуры топлива. При увеличении температуры топлива уширение резонансных пиков приводит к изменению микроструктуры спектра нейтронов в области резонансных энергий. Вследствие этого меняются и скорости реакций. Прежде всего, увеличение температуры топлива приводит к увеличению резонансного поглощения в 238U, так как изменение резо-

339

нансных сечений у делящихся нуклидов мало и при небольших обогащениях топлива им можно пренебречь. Таким образом, увеличение температуры топлива приводит к возникновению отрица-

тельного эффекта Доплера из-за увеличения поглощения нейтронов

238U;

г) лучшее удержание ГПД карбидным топливом уменьшает количество ГПД в зазоре топливо–оболочка и снижает давление газа под оболочкой твэла;

д) более высокая плотность карбидного топлива по сравнению с оксидным может при более низком обогащении приводить к большим скоростям расширенного воспроизводства, более короткому времени удвоения и большей длительности кампании топлива;

е) совместимость карбидного топлива с жидкометаллическими теплоносителями повышает безопасность работы быстрых ядерных реакторов.

К недостаткам карбидного топлива можно отнести:

а) высокую химическую активность по отношению к влаге и кислороду на воздухе, что ведет к более высокой стоимости изготовления, так как технологический процесс требует использования инертной атмосферы;

б) относительно более высокую скорость распухания, что ограничивает выгорание;

в) перенос углерода от карбидного сердечника на оболочку твэла, что вызывает науглероживание последней и существенное снижение ее пластичности и прочности свойств.

В настоящее время в России отсутствуют конструкции твэлов с карбидным топливом, которые прошли бы всесторонние испытания и показали бы работо- и конкурентоспособность по сравнению с твэлами с оксидным топливом. Однако в связи с известными недостатками оксидного топлива существует необходимость в исследовании свойств альтернативных видов топлива, какими являются карбиды урана и плутония.

24.4.1. Диаграммы состояния простых и смешанных карбидов урана и плутония

Диаграмма состояния системы уран–углерод. Введение угле-

рода в уран несколько снижает его температуру плавления и тем-

340