Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

.pdf
Скачиваний:
48
Добавлен:
12.11.2022
Размер:
5.77 Mб
Скачать

решения остались работать 9 из 36 энергоблоков атомных электростанций (рис. 6.1), которые должны быть постепенно закрыты до конца 2022 г.

Рис. 6.1. Атомные электростанции Германии

Закон об атомной энергии является основным документом для деятельности всех регулирующих органов в Германии, включая вывод из эксплуатации блоков АЭС. Он предусматривает следующее условие: перед выводом установки из эксплуатации необходи-

121

мо получить лицензию у соответствующего надзорного органа, который должен обеспечить выполнение компанией-оператором всех требований, установленных для проведения данной операции.

Лицензирование и проверка атомных установок и их деятельности, включая вывод из эксплуатации, является обязанностью федеральных органов, работу которых контролирует и координирует Федеральное министерство окружающей среды, охраны природы и ядерной безопасности (BMU).

Эксплуатирующая компания должна взять на себя расходы по выводу атомного объекта из эксплуатации и хранению/захоронению РАО. АЭС должны накапливать необходимые средства во время эксплуатации и инвестировать деньги так, чтобы иметь их в наличии в нужное время.

На долю Германии приходится 1000 тонн графитовых отходов, большая часть которых – отражатели и тепловые колонны исследовательских реакторов, а также части топливных элементов и конструкций реакторов AVR и THTR.

Экспериментальный реактор AVR с шаровыми твэлами и гелиевым теплоносителем мощностью 15 МВт эксплуатировался в период с 1969 по 1988 г. в исследовательском центре Юлих (Германия). Большую часть всего периода эксплуатации реактор работал на смешанном уран-ториевом топливе, общее число твэлов составляло около 100000. Общий вес топлива составлял 1360 кг. Максимальная глубина выгорания достигла 150 МВт·сут/т.

На основе опыта эксплуатации реактора AVR была разработана АЭС с реактором THTR-300 электрической мощностью 300 МВт. Активная зона реактора заполнялась 674 тыс. шаровых элементов, большую часть которых составляли твэлы, содержащие уранториевое топливо (рис. 6.2), а остальные были изготовлены из замедлителя (шаровые хэлы) или поглотителя (шаровые пэлы) нейтронов. Топливные элементы THTR-300 представляли собой графитовые шары диаметром 6 см, внутри каждого из которых находилось несколько сотен микротвэлов* диаметром 0,5–0,7 мм.

________________

Микротвэлы – топливные частицы с покрытием из пирографита и карбида кремния. Смесь микротвэлов, графитового порошка и смолы формировали под давлением и спекали при высокой температуре.

122

В каждом твэле содержалось около 1 г 235U и 10 г 232Th. Твэлы непрерывно перемещались в активной зоне, и, в среднем, каждый из них прошел через реактор шесть раз, что обеспечивало равномерное и глубокое выгорание топлива. Ввод THTR-300 в промышленную эксплуатацию произошел в ноябре 1985 г., но уже в 1989 г. было принято решение об окончательном останове АЭС.

Рис. 6.2. Схема строения шарового твэла

В число работающих и остановленных (частично демонтированных) реакторов, содержащих облученный графит, также входят исследовательские: DIDO, MERLIN, TRIGA–MHH, FRF, RFR, FRM, BER и т.д. (табл. 6.1).

 

 

 

 

 

Таблица 6.1

Список остановленных реакторов в Германии на 2013 г. [70]

 

 

 

 

 

 

 

Место-

 

Срок

Мощность,

АЭС

Тип реактора

эксплуатации

 

положение

 

 

 

MВт

 

 

с

по

 

 

 

 

THTR-300

Хамм-Унтроп

Ториевый высоко-

1983

1989

760

 

 

температурный

 

 

 

AVR

Юлих

Высоко-

1969

1988

46

температурный

 

 

 

 

 

FRJ-2

Юлих

ИР с тяжеловодным

1962

2006

23

DIDO

 

замедлителем

 

 

 

123

Окончание табл. 6.1

 

Место-

 

Срок

Мощность,

АЭС

Тип реактора

эксплуатации

 

положение

 

 

 

MВт

 

 

с

по

 

 

 

 

FRJ-1

 

Легководный ИР

 

 

 

Юлих

на промежуточных

1962

1985

10

MERLIN

 

нейтронах

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Медицинский

Бассейновый

 

 

 

FRH

университет

1973

1997

0,25

TRIGA Mark I

 

Ганновер

 

 

 

 

 

 

 

 

FRF-1

Университет

Гомогенный

1958

1968

0,5

Франкфурт

 

 

 

 

 

RFR

Дрезден/ Ро-

Легководный

1957

1991

10

зендорф

WWR-SM

 

 

 

 

 

Технический

 

 

 

 

FRM

университет

Бассейновый ЯРТМ

1957

2000

4

 

Мюнхен

 

 

 

 

BER-1

Гельмгольц-

Гомогенный

1958

1972

10

центр Берлин

В настоящее время в Германии ведется переоборудование закрытой железорудной шахты КОНРАД глубиной более 1 км в районе Зальцгиттера (Нижняя Саксония) в хранилище для геологического захоронения РАО низкой и средней активности с незначительным остаточным тепловыделением (рис. 6.3)

Запланированное время ввода хранилища в эксплуатацию – 2019 г., объем – 303 тыс. м3. Предполагается, что примерно за 40 лет оно будет заполнено контейнерами с кондиционированными радиоактивными отходами, в том числе – графитом.

Разрешенные к захоронению типы контейнеров (11 типов), требования к отходам и способам их переработки и упаковки, ограничения по нуклидному составу и активности и т.д. приведены в работах [71, 72, 73]. Для лучшего понимания проблемы захоронения облученного графита в хранилище КОНРАД в работе [61] была составлена выборка из норм, ограничений и критериев, регламентирующих процедуры обращения с данным видом отходов.

124

Рис. 6.3. Схема подземной части хранилища Конрад [74]

6.2.Обзор требований и норм для графитовых отходов, помещаемых на захоронение в хранилище КОНРАД*

Подготовленные к контейнеризации отходы делятся на шесть групп:

1)неспециализированные/смешанные;

2)твёрдые;

3)металлические;

4)прессованные;

5)зацементированные отходы;

6)зацементированные концентраты.

________________

Из обзора исключены общие требования, такие как максимально допустимая доза или радиационное загрязнение на поверхности упакованного контейнера, требования к агрегатному состоянию, отсутствию самовоспламеняющихся, взрывчатых веществ и т.д., а также требования и нормы, превышение и несоблюдение которых некритично.

125

В зависимости от группы отходов, типа контейнера и способа упаковки проводится проверка соблюдения норм и ограничений, приведенных в работах [71, 72, 73].

1.Масса заполненного контейнера не должна превышать 20 т.

2.Должны выполняться дополнительные требования к зацементированным отходам:

отсутствие химических реакций в системе цемент–отходы– контейнер;

полное затвердевание;

отсутствие незаполненных полостей.

При цементировании отходов непосредственно в контейнере и/или емкостях, подлежащих размещению, допускается подмешивание в цемент жидких или измельченных РАО.

3. Для контейнеров, содержащих элементы замедлителя или отражателя, предусмотрена специальная проверка Ведомства радиационной безопасности (ВРБ), которая проводится, если в контейнере содержится большее, чем указано в табл. 6.2, количество

233U (делящийся изотоп 233U образуется при облучении тория нейтронами), 235U, 239Pu или 241Pu (данные в таблице приведены

только для контейнера типа V (рис. 6.4)) и более 42 кг смешанного с ними графита или 420 кг несмешанного.

Предельные активности делящихся нуклидов

Таблица 6.2

 

 

 

 

 

Нуклид

А, Бк

 

Масса, г

233U

1,8·109

 

5

235U

6,8·105

 

8,5

(обогащение ≤ 5 %)

 

 

 

235U

2,8·105

 

3,5

(обогащение > 5 %)

 

 

 

239Pu

5,0·109

 

2,2

241Pu

4,1·1012

 

1,1

За основу при разработке норм, правил и ограничений для хранилища КОНРАД были приняты результаты (критерии), полученные при анализе безопасности в следующих ситуациях:

1) при помещении в хранилище контейнера с РАО и последующем технологическом обслуживании;

126

2)при аварии;

3)при тепловом воздействии;

4)возможности возникновения цепной реакции деления.

Рис. 6.4. Контейнер для РАО (тип V) с помещенными в него отходами

Самый жесткий критерий – первый. Данные, полученные для него из результатов анализа радиационной безопасности персонала при работе в хранилище, нормируют максимально допустимые значения активности пяти летучих радионуклидов: 3H, 14C, 85Kr, 129J и 222Rn (предельное значение задается для активности материнского нуклида 226Ra). Ограничения в данном случае не зависят ни от типа контейнера, ни от группы отходов, а связаны с химическим состоянием радионуклида и/или наличием уплотнения контейнера. Данные характеристики являются определяющими при расчёте возможного выхода радионуклидов из контейнера в атмосферу хранилища. Также существенную роль при определении предельных значений играет температура в хранилище (50 ºС) и технологические характеристики камер/отсеков для размещения контейнеров (объём, система вентиляции, и т.д.), табл. 6.3.

127

Таблица 6.3 Предельные активности 14C и 3H (Бк) в контейнере любого типа,

полученные из анализа критерия № 1

 

 

 

 

Контейнеры

 

Контейнеры с уплотнителем

 

 

 

 

Радионуклид

 

без уплот-

 

Фактор герметичности*

 

 

 

 

 

 

нителя

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

< 0,01

 

< 0,001

< 0,0001

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

3

H

 

 

 

 

 

 

 

 

Без классификации

 

3,00·109

 

3,30·109

3,30·109

3,30·109

 

 

HTO,

 

7,40·10

10

 

4,20·10

12

8,40·10

12

9,30·10

12

 

Σ(Ai) − AH3 ≤ 1010

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

10

10

HTO

12

4,20·1010

 

9,40·1010

9,50·1010

9,50·1010

 

< Σ(Ai) − AH3 ≤ 10

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

HTO,

 

3,00·10

9

 

3,30·10

9

3,30·10

9

3,30·10

9

 

Σ(Ai) − AH3 > 1012

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

14

C

 

 

 

 

 

 

 

 

Без классификации

 

1,80·108

 

2,00·108

2,00·108

2,00·108

1 % < летучий ≤ 10 %**

1,80·109

 

2,00·109

2,00·109

2,00·109

 

 

Летучий ≤ 1 %

 

1,80·1010

 

2,00·1010

2,00·1010

2,00·1010

Для хранилища КОНРАД общее количество подлежащих захоронению отходов, содержащих 14C, лимитировано суммарной ак-

тивностью этого нуклида 4 1014 Бк (1,32 109 Бк/м3 хранилища). Захоронение в хранилище КОНРАД графитовых отходов только двух из вышеперечисленных реакторов (THTR и AVR) занимает до 80 % 14С-нормы всего хранилища. Размещение отходов без кондиционирования не позволит захоронить вышеуказанные объемы графита из-за превышения других норм и критериев хранилища КОНРАД, в первую очередь – критерия № 1.

_______________

Фактор герметичности от 0,01 до 0,0001 определяет степень герметичности контейнера, при которой максимальный выход радионуклида в окружающую среду составляет от 1 до 0,01 % в год.

* В соответствии с [71], выполнение критерия «Летучий ≤ 1 % (10 %)» означает, что переработанный определенным образом и упакованный в контейнер облученный графит выделит в окружающее пространство не более 1 % (10 %) содержащегося в нем 14С на протяжении, по меньшей мере, следующих 47 лет.

128

Ограничения, накладываемые на суммарную активность 14С в хранилище и на предельную загрузку одного контейнера, соответствующую химическому состоянию 14С, приводят к следующим потребностям в контейнерах (табл. 6.4).

Необходимое количество контейнеров

Таблица 6.4

 

для полной загрузки хранилища по 14С

 

14C

Ограничение

Количество

 

Необходимый

на контейнер

 

 

(см. табл. 6.3)

контейнеров

 

объем хранилища

 

 

 

 

Без классификации

1,8·108

2 222 000

 

73 КОНРАД

1 % < летучий ≤ 10 %

1,8·109

222 000

 

7,3 КОНРАД

Летучий ≤ 1 %

1,8·1010

22 000

 

0,73 КОНРАД

Следовательно, хранилище КОНРАД сможет принять все германские графитовые отходы, содержащие 14С, только в том случае, если большая их часть будет классифицирована как «Лету-

чий < 1 %».

6.3.Технология подготовки графита к контейнерному захоронению в хранилище КОНРАД

Стандартным контейнером для размещения РАО в КОНРАД является контейнер тип V, заполненный бочками с отходами. В зависимости от типа бочек и их массы в контейнер обычно их помещают от 18 до 26 шт. Контейнер заполняют цементом, что даёт возможность отнести находящиеся в нем отходы к группе зацементированных РАО, для которой установлены самые высокие пределы активности радионуклидов, определенные в результате анализа безопасности при аварии и при тепловом воздействии. Это позволяет захоранивать отходы с достаточно высокой активностью. Заполненный контейнер должен отвечать следующим требованиям:

1 масса не более 20 т;

2отсутствие незаполненных полостей;

3прочность затвердевшего цемента не менее 10 МПа;

4объем нетто 10,9 м3.

129

Для обеспечения выполнения пунктов 1–3 требуется использовать сорт цемента, обладающего одновременно тремя качествами: быть легким, текучим и иметь в затвердевшем состоянии прочность не менее 10 МПа, поэтому в большинстве случаев в качестве заполнителя контейнеров предпочтительнее других является геополимер.

Геополимер – аналог цемента, и, как и цемент, используется для кондиционирования ядерных отходов [75, 76, 77]. Он представляет собой двухкомпонентную систему, состоящую из собственно порошка геополимера на основе оксида кремния и алюмосиликатов, смешанных в определенных пропорциях, и жидкого затвердителя на основе щелочных компонентов (рис. 6.5).

 

O

 

 

 

HO

HO

 

 

Si

 

 

 

Al

O

 

OH

 

HO Si O

Al

 

 

O

Al

OH

NaOH

OSi

O

OSi

O

Si

 

OH

 

HO O

O

O

O

 

O

Al

OH

 

 

Al

 

Al

 

 

 

 

 

HO

HO

 

Рис. 6.5. Пример геополимеризации Si2O5, Al2(OH)4 в щелочной среде

При изготовлении геополимера первоначально смешиваются геополимер и затвердитель, а далее в него добавляется наполнитель. Традиционным наполнителем для геополимеров является песок крупной фракции. Затвердевание протекает при комнатной температуре. В результате образуются аморфные неорганические полимергидраты. Полученный композит (геополимер с наполнителем) обладает следующими свойствами:

1высокой прочностью;

2резистентностью к воздействию кислот и сульфатов;

3высокой механической стабильностью;

4высокой структурной целостностью;

5устойчивостью к тепловому воздействию;

6низкой плотностью: 1,5–1,6 г/см3 (цемент – 2,2);

7повышенной текучестью при вибрации.

130

Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]