Бушуев Методы измерения ядерных материалов 2007

Рис. 13.3. ККД/гамма-счетчик в перчаточном боксе:

1 – стеклянная кювета с исследуемым раствором; 2 – стенка перчаточного бокса;

3 – защита из вольфрама; 4 – рентгеновская трубка; 5 – мишень; 6 – Ge-детектор для ККД; 7 – 109Cd источник для контроля измерений; 8 – Ge-детектор для опреде-

ления изотопного состава

Рис. 13.4. Схема комплексного анализа плутония

241

Для контрольных измерений урана на заводе используются два разрушающих и два неразрушающих метода:

•титрование для количественного элементного анализа;

•масс-спектрометрия для изотопного анализа и массспектрометрия с изотопным разбавлением (IDMS) для определения концентрации;

•денситометрия на K-крае поглощения (ККД) для количественного элементного анализа;

•комбинированный контроль концентрации и обогащения урана с использованием компактной установки для ККД-измерений и гамма-спектрометрии.

СО, изготовленные для калибровок денситометрической аппаратуры, служат также для контроля качества измерений. В качестве СО используются растворы с разным содержанием урана, но с одинаковой кислотностью. Их применяют для контроля ККД, потенциометрического титрования и IDMS. Результаты, полученные этими тремя методами, используются для оценки качества серии измерений, для сравнения методов, определения непостоянства данных различных операторов и для обнаружения смещений результатов, полученных на той или иной измерительной системе.

Аттестованные растворы урана изготовляют из первичного

стандартного материала – металлического урана. Его изотопный состав (235U/238U) определяют на масс-спектрометре. Для контрольных измерений приготовляют порции аттестованного раствора объемом 10 мл. Одна порция прямо используется для ККД, другая, разбавленная до концентрации 40 мг U/(г раствора), служит для контроля процесса титрования, а третья, разбавленная до концентрации 800 мкг U/(г раствора) – для контроля IDMS.

Погрешность результатов, полученных обоими разрушающими методами, составляет 0,1 % для средних концентраций (100–300 г U/л) и времени измерения 1000 с. Систематическая погрешность около 0,3 % вызвана некоторой нелинейностью калибровочной кривой.

При титровании различия между введенной (аттестованной) и измеренной концентрациями распределены случайно, и их абсолютная величина (<0,1%) не превышает стандартный разброс результатов.

Результаты, полученные при IDMS, имеют малый стандартный разброс (около 0,15%). Наблюдаемое смещение мало (<0,1%) и ча-

242

ще всего находится в пределах погрешностей измерений. Изотопный состав образцов естественного урана был определен с погрешностью 0,11% (в 2 σ). Однако наблюдалось систематическое расхождение (около –0,21%) со значением 235U/238U в СО. Возможное объяснение – загрязнение оборудование или влияние оператора.

13.3.Контроль при производстве МОХ-топлива [13.2]

ВЕвропе производится МОХ-топливо для LWR. К 2000 году изготовлено около полумиллиона твэлов с использованием более чем 1000 тонн тяжелого металла, включая более 50 тонн плутония. Схема завода по производству МОХ-топлива показан на рис. 13.5.

Среди прочих общих для всех предприятий черт, заводы по фабрикации МОХ топлива, и особенно цеха по переработке плутония, имеют ряд особенностей, обусловленных необходимостью защиты персонала от радиации, исключения СЦР и обеспечения высокого уровня контроля качества. Для этого используют многочисленные барьеры и системы безопасности. Благодаря этому плутоний становится трудно «извлекаем» из производственного процесса как для оператора, так и для инспектора.

Зона, содержащая отложения и скрытый материал

Временные хранилища

З О Н А П Р О И З В О Д С Т В А

Рис. 13.5. Схема завода по производству МОХ-топлива

243

Также для достижения выше упомянутых целей используется ряд других мер:

•обработка плутония проводится в перчаточных боксах при постоянном пониженном давлении;

•перчаточные боксы расположены в специальных защищенных от пожара помещениях;

•максимально используется автоматизация технологических процессов, дистанционное управление процессами;

•компактное оборудование и компактное размещение цехов;

•регулярная и высокоэффективная очистка перчаточных боксов для минимизации отложений;

•минимизация отходов.

Обращение с МОХ-топливом требует применения широких мер контроля и максимальной прослеживаемости его перемещений, что, кроме прочего, способствует лучшему учету материала и обеспечению гарантий нераспространения. Меры контроля включают:

•контроль за гомогенностью и концентрацией плутония, а также минимизацию отложений;

•использование штрих-кодов для контейнеров и других учетных единиц, что дает возможность автоматической идентификации материала как в хранилище, так и при перемещении материала внутри предприятия;

•полностью компьютеризированную систему баз данных о хранящихся и перемещаемых материалах;

•автоматизацию контроля качества изделий (например, поверхности таблеток, целостности оболочек твэлов и т.д.);

•внедрение статистических методов контроля и планирования.

13.4. Контроль отложений ЯМ в технологическом оборудовании предприятия [13.3]

Дадим более четкие определения некоторых терминов.

Производственные площади – все площади завода, не являю-

щиеся хранилищами.

Перерабатываемый материал – материал, находящийся на производственных площадках. Он включает материал в балк-

244

форме, находящийся в трубопроводах, а также материал в контейнерах, например таблетки, и твэлы. Часть этого материала составляет «отложения» или «скрытый» материал.

Отложением называют материал, который остается в технологическом оборудовании до остановки производства (см. главу 3). Количество этого материала может быть оценено, но напрямую не может быть измерено. Этот материал может быть извлечен и его масса определена в результате периодической промывки оборудования, трубопроводов, а также регулярной замены фильтров.

«Скрытый» материал – материал, который в незначительных количествах остается в оборудовании после его промывки и не может быть оценен или измерен. Его количество или масса могут быть определены только в результате демонтажа предприятия или его частей, например, насосной системы или перчаточного бокса. Перчаточный бокс является главной частью производственного оборудования. Боксы изготавливают из нержавеющей стали и свинцового стекла. Их внутренняя форма оптимизирована для минимизации «скрытого» материала. Система очистки перчаточных боксов включает воздушную вентиляцию через входной первичный фильтр, на котором формируется наибольшее загрязнение, вентиляционный канал заканчивается еще одним или двумя фильтрами.

С одной стороны, регулярные промывки оборудования проводятся на предприятии во время планового профилактического ремонта между кампаниями, а также после каждого изменения обогащения МОХ-топлива плутонием, что позволяет свести к минимуму количество отложений и «скрытого» материала. С другой стороны, постоянный контроль баланса материала дает представление об уровне отложений и «скрытого» материала. По этим двум причинам специальные неразрушающие измерения количества отложений и «скрытого» материала в данном случае не требуются.

Однако, поскольку регулярно проводятся измерения мощности дозы гамма- и нейтронного излучений, они одновременно используются как монитор повышения массы отложений и «скрытого» материала. Такие измерения проводятся во всех перчаточных боксах, на каждом рабочем месте и во всех частях предприятия, где ожидаются повышенные значения доз.

245

Производственный процесс подразделяется на потоки, и каждый отдельный поток (материал одного происхождения) должен быть отдельно учтен и отслеживаться шаг за шагом, от бокса к боксу, от одной ключевой точки измерений до другой. Текущий баланс ожидаемой массы материала фиксируется для каждой точки с разделением на контейнеры, поддоны и пр. для каждого потока на производстве. Текущая промывка оборудования осуществляется между кампаниями.

Разность между входными и выходными данными на каждой ключевой точке измерений определяет отдельный поток. После сбора и измерения материала в перчаточных боксах этот поток подразделяется на два: собранный материал и отложения, находящиеся в производственном оборудовании. Если в дополнение к очистке боксов была проведена промывка оборудования, то оставшаяся разница классифицируется как «скрытый» материал. Определение массы отложений и «скрытого» материала изначально основывается на процедуре взвешивания, однако на производстве присутствуют «плутоний содержащие» материалы, в первую очередь органические отходы и фильтры, которые измеряются неразрушающими методами. Последующая переработка отходов и промывка оборудования позволяют должным образом учесть этот материал и свести его вклад в инвентарную разницу к нулю.

Таким образом, тщательная и регулярная очистка оборудования является важной мерой как для учета отложений, так и для обеспечения должного уровня учета материалов.

Контейнеры для транспортировки порошка МОХ-топлива также опорожняются и взвешиваются. Если контейнер опорожнен не полностью, он включается в плановую физическую инвентаризацию.

Фильтры перчаточных боксов измеряются портативным нейтронным счетчиком, и масса плутония определяется с помощью соответствующей калибровочной кривой. Пыль с внутренних стенок боксов собирается, взвешивается и измеряется неразрушающими методами.

В то время как упомянутые действия предпринимаются в период инвентаризации, есть ряд превентивных мер, которые используются постоянно. Например, разделение производства на площадки или установки, для каждой из которых контролируется количе-

246

ство входящего и выходящего материала; непрерывный контроль блендеров и дробилок (вход/выход материала).

Некоторые значения массы отложений ЯМ.

•Перемалывающие устройства (дробилки). Масса отложений в дробилках в среднем составляет 200 г порошка МОХ-топлива.

•Смешиватели (блендеры). Для 200-килограммового блендера «постоянная» масса отложений составляет от 300 до 800 г порошка. Перед каждой сменой обогащения (изотопного состава) плутония блендер промывается во избежание изотопной неоднородности конечного продукта.

•Фильтры. Все сменные фильтры перчаточных боксов измерялись перед помещением в хранилище. Общее содержание плутония

вфильтрах составило до 504 г или около 15 кг порошка МОХтоплива. Последующие фильтры в системе вентиляции с нисходящим потоком практически не содержали ЯМ или были слабо загрязнены.

•Пневмотранспортная система. В пробных пневмотранспортных системах принимающая станция имела примерно постоянное значение массы отложений, составившее около 100 г, в то время как «отправляющая» станция практически была чиста. Отложения

втрубопроводах зависели от типа материала (Mix, Mastermix, UO2) и масса их составила 1–2 г на метр трубопровода.

Врезультате рутинных мер, а также специальных действий во время инвентариции, масса отложений и «скрытого» материала может быть сведена к минимуму и, как показывает опыт, остается на постоянном уровне на протяжении нескольких лет.

13.5. Системы учета и контроля ЯМ на заводе Melax (Франция)

Рассмотрим теперь принципы построения современной системы учета и контроля на новом большом заводе Melax по производству смешанного Pu/U оксидного (МОХ) топлива для PWR во Франции. Номинальная производительность составляет 115 т тяжелого металла в год. Доступ к ЯМ на заводе для инспекторов сильно затруднен, поэтому система контроля за движением ЯМ автоматизирована. Установлено большое количество оборудования для неразрушающих анализов потока делящихся материалов.

Производство тепловыделяющих сборок расположено в двух главных зданиях. Первое включает входное хранилище продукта, 247

производственные линии, склад готовых ТВС и лабораторию, второе – устройства обработки отходов и скрапа, склад.

Производственный процесс идет в восьми секторах, включающих:

•входной склад Pu и UO2;

•производство порошка;

•производство таблеток;

•производство твэлов;

•производство ТВС;

•хранилище ТВС;

•склад скрапа;

•помещение для обработки и хранения отходов.

Для производства порошка используют первичную смесь с высоким (30%) содержанием Pu. Добавляя необходимое количество UO2, получают продукт – вторичную смесь. Сектор фабрикации таблеток включает три параллельные производственные линии. Заготовки таблеток перед тем как попадают в одну из трех печей, хранятся в специальном промежуточном складе. После термической обработки они поступают в промежуточное хранилище спеченных таблеток, откуда поступают на участок обточки и сортировки. Забракованные таблетки дробятся, превращаясь в первичную или вторичную смеси, или переносятся в сектор хранения отходов для последующей переработки.

В секторе фабрикации твэлов отобранные таблетки поступают на две производственные линии, где ими заполняются трубки. Твэлы после заполнения гелием закупориваются и завариваются.

Затем очищается поверхность твэлов и проверяется их герметичность. Дефектные твэлы раскупоривают и извлекают из них таблетки. Отобранные твэлы помещают в лоток по 32 штуки и переносят в промежуточное хранилище.

Твэлы на лотках подвергаются дальнейшим испытаниям, включая проверку утечки гелия, рентгеновское и гамма-сканирование и визуальную проверку. Кондиционные твэлы направляются в сектор производства ТВС. Прошедшие проверку ТВС помещаются в хранилище.

Склад скрапа принимает порошок и дефектные таблетки из секторов производства. Порошок скрапа временно хранится на буферном складе. Решение о его возвращении в процесс производства зависит от результата контрольного измерения.

248

Все перемещения ЯМ между производственными установками и хранилищами контролируются с помощью компьютеров. Принцип работы системы – наблюдение и проверка входящих и исходящих потоков и непрерывная запись результатов. Сохранность ЯМ обеспечивается следующими действиями:

•проверкой ЯМ на входе и выходе производства;

•непрерывной проверкой потока ЯМ внутри производства с соблюдением иерархии уровней проверки;

•проведением физических инвентаризаций.

Назначение необслуживаемой измерительной системы контроля – измерение потока ЯМ в стратегических точках производства. Независимая необслуживаемая измерительная система включает:

•нейтронные и гамма-станции, измеряющие все контейнеры, поступающие в процесс («вход процесса»);

•нейтронные и гамма-станции, измеряющие лотки с твэлами, включая поток материала из сектора таблеток в сектор твэлов («счетчик лотков»);

•нейтронный счетчик, измеряющий все ТВС, поступающие на склад хранения («нейтронный счетчик совпадений»);

•нейтронный счетчик, измеряющий перемещение скрапа на другие установки («счетчик скрапа»).

Отдельная ветвь с гамма-сканером используется для измерений активной длины каждого отдельного твэла («гамма-сканер»).

Данные от необслуживаемой измерительной системы передаются через сеть оптических кабелей на центральную систему, расположенную на территории завода.

Специальные выборки образцов МОХ-порошка и МОХтаблеток периодически направляются на внешние анализы. Цель взятия образцов – контроль соответствия между декларациями операторов и реальными характеристиками продукта и изделий, а также контроль качества измерений. Образцы измеряются с высокой точностью в лабораториях Евратома, в том числе в лаборатории разрушающих анализов.

Частным примером специально сконструированного измерительного устройства, работающего в вышеописанной системе, является камера для проверки твэлов. В ней используется комбинация гамма-спектрометра высокого разрешения с охлаждаемой системой замкнутого цикла и пассивный нейтронный счетчик, оптимизированный с помощью расчетов по методу Монте-Карло для получения постоянного значения эффективности в измерительной

249

полости. Устройство размещено таким образом, чтобы контрольные измерения не останавливали и не замедляли производственный процесс.

Измерительное устройство включает вакуумный сосуд, в который помещается лоток с 32 твэлами. Их герметичность оператор проверяет с помощью гелиевого течеискателя. Сосуд имеет форму длинного прямоугольного бокса с насосом в центре.

Измерительные датчики помещены вблизи стенок бокса (рис. 13.6). Для измерений нейтронов, испускаемых МОХ-твэлами, используются две панели с 3Не-счетчиками, окруженные полиэтиленом. Они располагаются сверху и снизу бокса. Гамма-спектромет- рическая система с LEGe-детектором помещена под боксом и «видит» твэлы через отверстие в полиэтилене. Эта система служит для определения изотопного состава Pu и Pu/U отношения в МОХтопливе.

Рис. 13.6. Схема устройства для измерений МОХ-твэлов:

1 – борированный полиэтилен; 2 – верхняя панель с 10 3Не-счетчиками; 3 – нижняя панель с 8 3Не-счетчиками; 4 – LEGe-детектор с электрическим охлаждением; 5 – вакуумный сосуд с течеискателем

Конструкция измерительного устройства была модернизирована с целью выравнивания эффективности регистрации нейтронов, испускаемых МОХ-твэлами. 3Не-счетчики открыты с обоих концов, между ними большие расстояния, формы панелей близки к квад-

250