Добавил:
Опубликованный материал нарушает ваши авторские права? Сообщите нам.
Вуз: Предмет: Файл:

Бушуев Радиоактивныы реакторныы графит 2015

.pdf
Скачиваний:
48
Добавлен:
12.11.2022
Размер:
5.77 Mб
Скачать

могут быть использованы различные способы в зависимости от принадлежности к разным категориям РАО.

Существуют два вида захоронения: приповерхностное – в хранилищах, расположенных на поверхности земли или на глубине до 100 м, и глубинное – в хранилищах на глубине более 100 м [55]. Долговременную безопасность захоронения РАО можно обеспечить применением системы барьеров на пути распространения радиоактивных излучений и веществ в окружающую среду (принцип многобарьерности), а также прогнозированием уровня облучения будущих поколений, обусловленного захоронением РАО, который не должен превышать допустимых значений, регламентируемых НРБ-99/2009 (принцип защиты будущих поколений). Захоронение должно производиться так, чтобы не создать необходимости в будущем дополнительно обеспечивать безопасность от РАО, помещенных в хранилище (принцип не возложения чрезмерного бремени на будущие поколения) [56].

Идея создания централизованного национального хранилища для длительного безопасного хранения облученного графита уранграфитовых реакторов России заслуживает пристального внимания, поскольку условия и места для организации такого хранилища в России существуют.

5.1.3. Проблемы вывода из эксплуатации реакторов РБМК

ВСоветском Союзе в 6070 годы прошлого века осуществлялось сооружение АЭС с канальными водографитовыми реакторами, что было обусловлено недостатком мощностей тяжелого машиностроения для производства корпусов и крупного технологического оборудования для реакторов ВВЭР, а также уникальными свойствами канальных реакторов: возможность поканального регулирования расхода теплоносителя и перегрузок ТВС без сброса мощности.

Втабл. 5.1 даны некоторые сведения о действующих российских АЭС с реакторами РБМК-1000. Кроме того несколько остановленных блоков РБМК находятся за рубежом: на Чернобыльской – 4 блока РБМК-1000, в том числе один аварийный; на Игналинской – 2 блока РБМК-1500.

101

Таблица 5.1

Ввод в эксплуатацию АЭС с блоками РБМК

АЭС

Ленинградская

 

Курская

 

Смоленская

Блок

1

2

3

4

1

2

3

4

1

2

3

Год ввода

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

в эксплуа-

1973

1975

1979

1981

1976

1979

1983

1985

1981

1985

1990

тацию

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Графитовая кладка РБМК-1000 монтируется внутри реакторного пространства на нижней опорной металлоконструкции и представляет собой цилиндр высотой 8 м и условным диаметром 14 м, собранный из 2488 колонн, состоящих из графитовых блоков. Полость кладки заполнена циркулирующей азотно-гелиевой газовой смесью.

Крепление кладки от перемещений в радиальном направлении осуществляется штангами, расположенными в боковом отражателе нейтронов.

Графитовый блок имеет форму параллелепипеда сечением 250×250 мм и высотой 600 мм. В торцевых частях кладки использованы блоки другой высоты для смещения стыков в соседних колоннах. Толщина торцевых отражателей 500 мм, бокового отражателя – около 1000 мм. Масса кладки около 1800 т.

После завершения эксплуатации всех блоков РБМК останется около 27 тыс. т радиоактивного графита. Для оценок его активности и планирования мер по выведению из эксплуатации нельзя прямо использовать результаты исследований, проведенных на реакторах ПУГР. Во-первых, условия эксплуатации, сроки и режимы работы РБМК и ПУГР сильно различаются. Во-вторых, число инцидентов с попаданием топлива в кладку на РБМК много меньше, а, следовательно, и содержание продуктов деления и актиноидов в них относительно мало. В-третьих, места расположения этих реакторов различаются: ПУГР находятся в малонаселенных районах вдали от больших городов, РБМК – в густонаселенных районах.

Факторами, влияющими на сроки вывода из эксплуатации реакторов РБМК, могут стать необходимость их своевременной замены другими энергоисточниками и высокие финансовые затраты на осуществление мероприятий по выводу из эксплуатации.

102

Актуальность решения проблемы обращения с облученным графитом применительно к выводу из эксплуатации энергоблоков атомных станций с РБМК усиливается следующими дополнительными обстоятельствами.

Во-первых, энергоблоки с РБМК не имеют защитного контайнмента, который являлся бы дополнительным барьером зашиты окружающей среды от выхода радионуклидов, в особенности на этапе длительного хранения под наблюдением.

Во-вторых, при консервации графитовой кладки и металлоконструкций реактора необходимо достоверное прогнозирование их механических свойств и радиационной обстановки, что потребует проведения исследований по изменению во времени радиоактивности и физико-механического состояния кладки реактора.

В соответствии с принятым вариантом [57] вывода из эксплуатации блока АЭС с РБМК перед демонтажем реактор вместе с графитовой кладкой остается в собственной бетонной шахте на срок приблизительно до 100 лет (вариант «ликвидация»). При этом реактор необходимо надежно изолировать от окружающей среды для исключения коррозии и окисления конструкционных материалов и графитовой кладки при их длительном хранении.

Кроме того, надо учитывать, что многолетняя выдержка кладок до демонтажа (сохранение под наблюдением) требует присутствия обслуживающего персонала для сохранения работоспособности систем жизнеобеспечения, надзора, контроля, проведения ремонтов, обеспечения безопасности окружающей среды.

5.1.4.Вывод из эксплуатации зарубежных газоохлаждаемых уран-графитовых реакторов (GCR)

Реакторы GCR строились трех типов:

магноксовые (металлическое топливо с оболочкой из магниевого сплава, теплоноситель – CO2);

усовершенствованные газоохлаждаемые (AGR): теплоноситель CO2, твэлы с оболочкой из нержавеющей стали, топливо –

UO2;

• высокотемпературные (HTGR), охлаждаемые гелием.

Для вывода из эксплуатации GCR выбрана стратегия отложенного демонтажа с длительным временем до начала разборки. Глав-

103

ная цель выдержки – снижение активности радионуклидов в конструктивных элементах реакторов.

ВАнглии принята концепция отложенного демонтажа для AGR на 80 лет, для магноксовых реакторов – на 100 лет [58]. В 1989 г. после 27 лет эксплуатации была остановлена АЭС «Беркли» с двумя реакторами Magnox. Начало демонтажа планируется в 2074 г.

Разработана программа вывода из эксплуатации АЭС «Сай- зуэлл-А» (Sizewell), которая включает следующие этапы:

2007–2009 гг. – выгрузка топлива; 2009–2017 гг. – подготовка к длительному хранению; 2017–2102 гг. – хранение и техобслуживание;

2102–2110 гг. – окончательная очистка площадки, включая демонтаж и разрушение всех зданий на площадке, удаление всех отходов и рекультивацию почвы; приведение площадки в состояние, пригодное для повторного использования [59].

ВАнглии в результате вывода из эксплуатации магноксовых реакторов образуется 96 тыс. т графитовых отходов, из них 20 % – низкоактивных и 80 % – среднеактивных. Базовый вариант обращения с отработавшим графитом предполагает размещение его в

подземных хранилищах как среднеактивные отходы [60]. Весь объем упакованных графитовых отходов достигнет 100 тыс. м3.

Во Франции остановлены и готовятся к выводу из эксплуатации восемь GCR. Разработаны планы их частичного демонтажа и отложенного окончательного демонтажа через 50 лет.

Продолжительное время сжигание графита рассматривалось в качестве подходящего способа утилизации, была создана пилотная установка для сжигания порошка графита производительностью

30 кг/ч.

Свободный выход 14C в атмосферу при сжигании вызвал бы некоторое увеличение радиационного фона. Это делает сжигание, по мнению общественности Франции, Германии и некоторых других стран, неприемлемым способом решения проблемы утилизации реакторного графита.

Согласно мнению специалистов в США, Англии, Франции, Японии инкапсуляция (заключение в герметичную оболочку) и приповерхностное захоронение отработавшего графита может являться наиболее предпочтительным вариантом решения проблемы. Для инкапсуляции могут быть использованы разные материалы:

104

цемент, полимеры, битум, смолы, стекло, керамика, металлические контейнеры. При любом варианте инкапсуляции потребуется решить две проблемы: флотацию (всплывание) частиц графита и пыли и обеспечить проникновение цементирующего раствора в зазоры. Для обоснованного выбора материала нужны данные о гомогенности образующейся матрицы, механической, химической и радиационной стойкости и поведении при высоких температурах. Особое внимание при этом следует уделять опасности естественной коррозии и возможной радиолитической коррозии (при образовании азотной кислоты).

В заключение отметим, что в России в процессе ремонта промышленных реакторов, реконструкции РБМК и обслуживания окончательно остановленных реакторов АМБ первой очереди Белоярской атомной станции накоплен определенный опыт разборки графитовых кладок:

хорошо освоены технология, инструмент и оборудование для периодической замены графитовых втулок в кладке и калибровка отверстий в ее блоках;

качественно освоен комплекс операций, созданы оборудование и механизмы для ремонта графитовых блоков после аварии, связанной с расплавлением технологических каналов;

создан и успешно работает комплекс буровых механизмов, инструмента и другого оборудования для исправления кривизны колонн графитовой кладки и фиксации их после восстановления.

Этот опыт может и должен быть использован при практической реализации процесса вывода из эксплуатации ПУГР и блоков АЭС

сРБМК.

5.2.Особенности поведения 14C и 3H при обращении с графитом

Для выбора стратегии обращения с отработавшим графитом и планирования этапов утилизации нужны сведения о влиянии ряда факторов на радиоактивность графита. К их числу относятся возможный уход радионуклидов из блоков и втулок во время их длительного хранения и при дроблении графита в процессе его подготовки к захоронению или сжиганию.

105

5.2.1. Влияние длительного хранения на содержание 14C и 3H

В работе [24] описаны эксперименты с пробами графита, отобранными в 1999–2000 гг. из блоков и втулок реакторов ПУГР. Фрагменты ранее проанализированных образцов и некоторые целые образцы сохранились и послужили для проведения в 2010– 2012 гг. новой серии анализов содержания в графите 14C и трития. Повторные измерения позволили получить информацию об изме-

нении радиоактивного загрязнения графита после 1012-летнего хранения (табл. 5.2).

Таблица 5.2 Содержание 14C в образцах графита из реактора И-1, 105 Бк/г

Номер образца, ячейка,

Результаты измерений

Отношение

изделие

19992001 гг.

20102011 гг.

активностей

73, 2516, блок

16

14

0,88

75, 2516, блок

16

16

1,0

85, 2516, блок

8

9,7

1,2

531, 0815, втулка

4,3

3,7

0,86

551, 0815, втулка

4,4

4,0

0,91

131, 4326, втулка

0,36

0,32

0,89

632, 2142, втулка

2,5

2,7

1,1

231, 4326, втулка

4,9

4,4

0,9

551, 1732, втулка

3,2

3,6

1,1

Среднее отношение,

 

 

0,98±0,04

(погрешность для P = 0,68)

 

 

 

 

 

Различие результатов двух серий измерений оказалось меньше методической погрешности (10 % для P = 0,68), а среднее отношение по 9 повторным измерениям составило 0,98 с погрешностью около 4 % Таким образом, уход 14C из графитовых изделий за

1012 лет хранения обнаружен не был.

Содержание трития сильно меняется в очень небольшом объеме отдельной пробы, что затрудняет получение средних оценок. Тем не менее сравнение значений активности трития в образцах, иссле-

дованных с интервалом в 1213 лет, не выявило заметного ухода трития (рис. 5.2).

106

Рис. 5.2. Удельная активность трития в кернах 7 и 8 из ячейки 2516Б реактора И-1. Расположение образцов в кернах: 71 и 81 – внешняя поверхность блока; 75 и 85 – внутренняя поверхность блока; 72, 73, 74

и82, 83, 84 – внутренняя часть кернов

5.2.2.Изменение содержания 14C и 3H при дроблении графита

При разных способах обращения с графитом (сожжение или контейнерное захоронение) планируется его предварительное размельчение, поэтому требуются данные о возможном уходе 14C и 3H при дроблении.

Для исследования выхода 14C и 3H от каждой пробы графита брали два образца, один из которых анализировали целиком, а второй размалывали, делили на фракции, просеивая через сита с разным размером ячейки, и определяли активность радионуклидов в каждой фракции (табл. 5.3).

Как было установлено, суммарная по частицам всех фракций активность 14С не отличается от его активности в целом образце. Неизменность содержания 14С в графите после длительного хранения и при разрушении образцов согласуется с предположением о его закрепленности в кристаллической решетке графита.

107

Таблица 5.3 Относительная активность 14С в различных фракциях образцов графита из кладок реакторов АД и ЭИ-2

Размеры частиц

 

 

Реактор АД

 

 

Реактор ЭИ-2

во фракции, мкм

 

 

 

 

 

 

14

 

14

С проба 1

14

С проба 2

14

С проба 3

С

 

 

 

 

 

Без дробления

 

1

 

1

 

1

1

> 500

 

0,79

 

1,0

 

0,69

0,60

250–500

 

0,71

 

0,90

 

0,60

0,60

100–250

 

0,84

 

0,98

 

0,91

0,87

50–100

 

0,98

 

1,0

 

1,20

1,09

< 50

 

1,87

 

1,6

 

1,80

1,52

Суммарная

 

0,95

 

1,10

 

0,96

0,94

по всем фракциям

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Примечание: погрешности единичного измерения δ = 20 %, P = 0,95.

Наибольшая удельная активность 14С (на 6080 % выше средней) наблюдалась в самой мелкой фракции, в то время как в остальных фракциях его содержание либо близко к среднему, либо немного ниже. Возможно, это связано с тем, что частицы с размерами менее 50 мкм образуются преимущественно из тонкого слоя графита на границе поры. Именно вблизи поверхности пор должен был закрепляться 14С, образовавшийся из газообразного азота [25].

Из-за большого разброса результатов измерения 3H в разных фракциях какие-либо заключения об уходе трития при дроблении сделать затруднительно.

5.2.3. Изменение содержания 14C и 3H при нагреве графита

При поисках технологии дезактивации графита нередко рассматривают возможности применения для этой цели температурного воздействия [61]. Проводятся опыты с нагревом образцов и определением выхода из них радионуклидов, в первую очередь 14С. Применяют разные температуры и длительность нагрева, различную среду, окружающую образец.

В экспериментах можно определять зависимость величины выхода 14С из образца при нагревании, либо изменение содержания 14С в образце до и после нагрева.

108

Вработе [25] для температурных опытов по изучению выходов 3H и 14C были использованы пробы, взятые из кладки реактора И-1. Пробу разделяли на три части, две из которых подвергали нагреванию, а третья служила для сравнения и не нагревалась.

Впервом опыте образцы графита выдерживали в вакууме в муфельной печи при температуре 1000 °C в течение 5 ч. Во втором

опыте для нагрева графита до температуры 1500 °С образцы графита в капсулах из кварцевого стекла помещались в рабочий объем плавильной камеры. После герметизации из камеры откачивался

воздух до давления 105 мм рт. ст. Образцы графита выдерживались при этой температуре 5 ч.

Нагревание графитовых образцов до температуры 2500 °С проводилось в плавильной камере универсальной лабораторной дуговой печи, заполненной аргоном для предотвращения окисления образцов. Исследуемые образцы, помещенные в графитовую ампулу, нагревались электрической дугой между вольфрамовым элек-

тродом и графитовой ампулой до температуры 2500 °C и выдерживались при этой температуре 25 мин.

По результатам измерений было рассчитано относительное изменение активности 14С после нагрева (табл. 5.4).

 

 

 

 

 

 

Таблица 5.4

 

Удельная активность 14C в образцах графита после

 

 

 

 

нагрева до 1000, 1500 и 2500 °С

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Относительное

 

 

 

 

Удельная ак-

 

Номер

Номер

Температура

изменение

 

 

тивность

14

С,

 

 

образца

керна

образца, °C

 

активности

14

С

 

105 Бк/г

 

 

 

 

 

 

 

 

 

(A0At)/A0

 

 

1

 

20

14,7

 

 

 

 

 

2

И1733Б4-83

1000

13,9

 

 

0,05

 

 

 

3

 

1000

14,9

 

 

0,01

 

 

 

4

 

20

7,4

 

 

 

 

 

5

И1733Б3-81

1500

6,4

 

 

0,14

 

 

 

6

 

1500

6,7

 

 

0,09

 

 

 

7

 

20

9,9

 

 

 

 

 

8

И1733Б3-82

1500

10,1

 

 

0,02

 

 

 

9

 

1500

9,0

 

 

0,09

 

 

 

109

Окончание табл. 5.4

 

 

 

Удельная ак-

Относительное

Номер

Номер

Температура

изменение

 

тивность

14

С,

 

образца

керна

образца, °C

 

активности

14

С

105 Бк/г

 

 

 

 

 

 

 

 

(A0At)/A0

 

1

 

20

14,7

 

 

 

 

2

И1733Б4-83

1000

13,9

 

 

0,05

 

 

3

 

1000

14,9

 

 

0,01

 

 

4

 

20

7,4

 

 

 

 

5

И1733Б3-81

1500

6,4

 

 

0,14

 

 

6

 

1500

6,7

 

 

0,09

 

 

7

 

20

9,9

 

 

 

 

8

И1733Б3-82

1500

10,1

 

 

0,02

 

 

9

 

1500

9,0

 

 

0,09

 

 

10

 

20

9,6

 

 

 

 

11

И1733Б3-83

1500

10,6

 

 

0,10

 

 

12

 

1500

8,8

 

 

0,08

 

 

13

 

20

13,4

 

 

 

 

14

И1733Б3-84

2500

13,0

 

 

0,03

 

 

15

 

2500

12,5

 

 

0,07

 

 

16

 

20

12,8

 

 

 

 

17

И1733Б4-84

2500

12,0

 

 

0,06

 

 

18

 

2500

12,4

 

 

0,03

 

 

19

 

20

11,7

 

 

 

 

20

И1733Б3-85

2500

11,7

 

 

0,00

 

 

21

 

2500

12,1

 

 

0,03

 

 

Примечание: погрешности единичного измерения δ = 20 %, P = 0,95.

По совокупности результатов всех измерений можно сделать вывод, что активность 14С после нагрева не изменилась. Даже при температуре 2500 °С в результатах экспериментах были установлены отклонения, не превышающие погрешности измерений. Это еще раз подтверждает предположение, что данный изотоп фиксирован в кристаллической структуре графита.

Аналогичные выводы о закрепленности 14C в кристаллической решетке облученного графита были сделаны в работе [39], где про-

110

Соседние файлы в предмете [НЕСОРТИРОВАННОЕ]